Transitions de phases femtoseconde sondées par spectroscopie d’absorption X – FemTraXS

Lorsque la matière est brusquement portée dans des conditions extrêmes de température (plusieurs dizaines de milliers de degrés) par une impulsion laser femtoseconde intense, des « états hors équilibre » sont produits transitoirement. La structure électronique est fortement modifiée pendant que le réseau cristallin est encore « figé » à l'état solide par inertie.

Ce régime de la matière tiède et dense hors-équilibre questionne la communauté des physiciens de la haute densité d’énergie, à la fois pour comprendre les mécanismes fondamentaux des transitions de phase, notamment l'interaction dynamique entre les électrons et le réseau, mais aussi pour tester des codes de simulations stratégiques traitant de la matière en conditions extrêmes.

En fonction de la structure électronique initiale, on attend différents comportements, allant de la fusion "non-thermique" (c'est à dire pilotée par les électrons, et plus rapide que la mise en mouvement des atomes) pour des matériaux covalents, à une fusion retardée (renforcement du réseau cristallin par modification de l’écrantage du potentiel atomique) pour des métaux nobles. C'est pourquoi nous avons choisi d'étudier trois matériaux de structures électroniques caractéristiques : le cuivre (métal "noble" au sens d'une bande d pleine), le molybdène (métal de transition avec une bande d remplie à moitié) et le nitrure de silicium (isolant présentant un gap entre une bande de valence pleine et une bande de conduction vide).

Notre étude repose sur une complémentarité expérimentale et numérique.

Sur le front expérimental, nous avons mis en place des mesures d'absorption de l'énergie laser pour tester les modèles de dépôt d'énergie et contraindre les simulations hydrodynamiques de nos échantillons.

Le diagnostic principal est la spectroscopie d'absorption X (XANES) résolue en temps, à l'échelle picoseconde, puis femtoseconde, à l'échelle du laboratoire. Par ce biais, nous visons des informations structurelles dynamiques, à la fois sur les électrons et le réseau atomique.

C'est le principal développement expérimental et la grande originalité de ce projet, puisque jusqu'ici de telles mesures étaient réservées aux seuls synchrotrons, et avec une résolution temporelle limitée à ~ 100 ps (soit mille fois trop lent pour la physique qui nous intéresse).

Sur le front de la simulation numérique, nous avons réalisé des simulations du dépôt d'énergie laser et plus généralement du transport de l'énergie dans la matière et de son évolution hydrodynamique.

Le travail numérique le plus exigeant a consisté à simuler le comportement de la matière à l'échelle atomique, au moyen de la dynamique moléculaire quantique (sur les supercalculateurs du CEA). Un soin particulier a été porté à la fourniture de spectres XANES, afin d'interpréter les différents motifs spectraux mesurés en termes des structures électronique et atomique.

En début de projet, le travail avait été initié sur le cuivre porté dans le régime de la matière tiède et dense. Nous avons poursuivi cet effort pour réaliser des mesures de XANES femtoseconde avec la source X produite par laser, dite bétatron, du LOA. Ceci a donné lieu à des résultats originaux sur le transport de l'énergie électronique dans de tels régimes de forte sollicitation. Ils ont été publiés dans la revue Physical Review Letters.

Les motifs "intéressants" des spectres XANES du cuivre étaient très visibles et très fortement modifiés après le chauffage laser. Il était donc "facile" de les résoudre, même avec un niveau de bruit élevé.

Ce n'est malheureusement pas le cas pour la plupart des signatures structurelles des spectres XANES, ni pour la plupart des matériaux.

Un gros effort a donc été réalisé pour améliorer le rapport signal à bruit.

Tout d'abord un travail a été mené sur la source de rayonnement X produite par laser. Une compréhension approfondie du mécanisme d'émission a conduit à significativement augmenter l'émission X, tout en garantissant une grande stabilité tir-à-tir (travail publié dans Physics of Plasmas).

En parallèle, une ligne de lumière dédiée a été développée, dans le souci d'optimiser la collection et la focalisation sur les échantillons.

En pratique, cet effort a permis un gain de plus d'un ordre de grandeur sur les rayons X sondant l’échantillon, et d'étendre ainsi fortement le domaine d'étude possible.

Sur le plan de la physique, nous avons commencé par étudier le molybdène (prototype de métal de transition).

Nous avons mis en place un protocole expérimental-simulation aussi complet que possible :

- mesures d'absorption laser au CELIA ;

- confrontation avec des calculs de dépôt d'énergie laser ;

- simulations (macroscopiques) de l'évolution hydrodynamique des échantillons ;

- mesures XANES picoseconde au CELIA pour identifier les modifications des spectres et borner les échelles de temps ;

- simulations numériques à l'échelle atomique pour les interprétations structurelles de ce diagnostic ;

- enfin, mesures XANES femtoseconde au LOA et interprétation.

Deux articles de revue ont été publiés. Le premier concernant les développements techniques du XANES résolu en temps (dont les nôtres).

Le deuxième est plus centré sur notre travail et présente notre protocole expérimental de numérique pour l’étude dynamique de la matière tiède et dense hors-équilibre.

Une thèse est en cours de rédaction sur ce travail, qui a donné lieu à une première publication dans SPIE (conférence invitée). Un article sera soumis après la soutenance de thèse.

En parallèle, ce même travail méthodique a été réalisé sur des échantillons de Si3N4. Un set complet de mesures a été obtenu et analysé, révélant une transition ultra-rapide (≤ 100 fs) d'un isolant à un semi-métal.

A court terme, des actions sont envisagées pour poursuivre le travail initié pendant le projet.

Sur le molybdène, le travail accompli nous a permis d'identifier une expérience originale "à notre portée", dans un régime de moindre sollicitation de l'échantillon.

Cette expérience complémentaire est programmée en Avril 2026 au LOA. Il s'agit de résoudre spécifiquement la dynamique de la fusion (solide - liquide), à l'échelle femtoseconde, et de valider (ou non) les modèles existants.

Sur le nitrure de silicium, un travail de simulation numérique est désormais nécessaire pour finaliser et conforter l'interprétation de nos données (aux deux échelles macroscopique et atomique).

Ce travail original fera aussi l'objet de futures publications (probablement un papier sur le dépôt d'énergie dans un milieu transitoire initialement transparent puis devenant vite réfléchissant, puis un autre sur la transition isolant - semi-métal ultra-rapide).

A plus long terme, le travail réalisé sur la ligne de lumière « XANES femtoseconde » au LOA, et les démonstrations que nous avons faites sur des sujets physiques ciblant la transition solide - matière tiède et dense, devraient motiver de nouveaux utilisateurs.

Plus généralement, ce type de source est envisagé pour des mesures de spectroscopie d'absorption X résolues en temps, sur d'autres installations.

En particulier, nous avons été conviés à une expérience sur le laser Apollon, pour déterminer les caractéristiques de la source X bétatron accessible. Ce laser fournissait des impulsions de ~ 15 J (au lieu de ~ 1 J au LOA), et atteint désormais ~ 70 J.

Les installations européennes ELI (près de Prague, et de Bucarest) délivrent elles aussi des impulsions laser au niveau PétaWatt. Elles s'intéressent toutes deux aux sources X femtoseconde produites par laser, et nous avons déjà été sollicités pour aller y conduire des expériences.

La spectroscopie d’absorption X femtoseconde est considérée par de nombreux groupes internationaux comme un objectif scientifique majeur car elle permet d’obtenir de précieuses informations sur la dynamique des structures électroniques et atomiques. Cependant, aucune source ne permet de réaliser de type d’expérience en routine. Cela pourrait changer en utilisant la source X Betatron qui présente aussi l'avantage d'être à la taille d'un laboratoire (versus les très grandes infrastructures de recherche que sont les lasers à électrons libres X ou X-FEL).

Nous avons en effet récemment démontré le remarquable potentiel de cette source en réalisant la première expérience de XANES femtoseconde. Nous avons mesuré la dynamique femtoseconde du flanc L d'un échantillon de cuivre solide porté dans des conditions de matière dense et chaude (ou WDM pour Warm Dense Matter) par une impulsion laser femtoseconde.

Notre objectif à long terme est de développer ce nouveau type d’expérience au laboratoire, dans des domaines aussi variés que la physique, la chimie ou la biologie, et dans divers milieux allant des phases condensées aux phases diluées. Notre stratégie consiste d'abord à démontrer la possibilité d'expériences en routine dans un régime où les structures électronique et atomique sont fortement modifiées, ce qui en facilite l'observation. Aussi, dans les trois années de ce projet, nous visons des résultats sans précédent sur la dynamique ultra-rapide des transitions de phase jusqu'au régime WDM dans différents matériaux prototypes (métal noble, métal de transition et matériau covalent) pour lesquels des données sont attendues depuis longtemps par la communauté.

Nous avons la volonté de diffuser cette technique dans d'autres domaines d'application pluridisciplinaires, et nous nous appuierons sur ces résultats pour convaincre de futurs partenaires. Nous sommes convaincus qu'en plus des données précieuses que nous obtiendrons, ce projet marquera l'émergence de la source Betatron et ouvrira la voie à une nouvelle classe d'expériences ultra-rapides en laboratoire.