Super-réseaux de pérovskites pour la génération optique de courants de spin – SUPERSPIN
Des nano-briques multiferroïques pour améliorer l’absorption et la conversion d'énergie lumineuse
Les matériaux multiferroïques, dotés d’une polarisation électrique spontanée et d’un ordre antiferromagnétique, présentent des effets photogalvaniques de charge et de spin susceptibles de dépasser les limites des cellules solaires actuelles. En assemblant des nano-couches de multiferroïques avec des matériaux diélectriques ou métalliques, on vise une absorption accrue, un rendement photovoltaïque amélioré et des photo-courants de spin utiles pour la spintronique et les technologies quantiques.
Comprendre le lien entre la structure atomique et la réponse de charge et de spin aux champs électromagnétiques dans des empilements répétés de nanocouches multiferroïques.
Les matériaux ferroélectriques et antiferromagnétiques possèdent la capacité intrinsèque de générer des courants de charge et de spin sous illumination optique, un phénomène connu sous le nom d’effet photovoltaïque en volume (Bulk (Spin) PhotoVoltaic Effect, BPVE). La nature de ce phénomène, reposant sur des photo-porteurs très énergétiques, a longtemps été considérée comme un moyen de dépasser les limites fondamentales de rendement des cellules solaires commerciales basées sur des jonctions p-n. Cependant, malgré de nombreux efforts, il reste difficile d’obtenir un rendement de conversion significatif, principalement en raison (1) d’une faible absorption optique et (2) d’une collecte limitée des photo-porteurs de charge ou de spin. L’objectif de SUPERSPIN est d’explorer le potentiel des architectures dites de super-réseaux afin d’améliorer la réponse photogalvanique de charge et de spin des matériaux multiferroïques, en prenant comme matériau modèle le BiFeO₃. À l’aide de simulations numériques avancées, SUPERSPIN vise (1) à comprendre la structure atomique de ces super-réseaux et (2) à mettre en évidence les interactions entre la structure atomique d’empilements nanométriques de couches multiferroïques et diélectriques ou métalliques et les courants optiques de charge et de spin générés.
« SUPERSPIN s’est largement appuyé sur les implémentations modernes de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) pour prédire les états électroniques et la structure atomique de super-réseaux multiferroïques, en réalisant des calculs intensifs sur des supercalculateurs locaux et nationaux à haute performance. Nous avons utilisé les codes Abinit, Quantum Espresso et VASP, combinés à Wannier90 pour le post-traitement.
Dans certains cas, SUPERSPIN a également mobilisé des modèles à plus grande échelle reposant sur des Hamiltoniens effectifs, mis en œuvre via des algorithmes de Monte Carlo ou de dynamique moléculaire, ainsi que des équations différentielles de modèles de champ de phase résolues par éléments finis, permettant de traiter des excitations de charge et magnétiques de plus basse énergie et d’aborder des structures dipolaires de grande taille.
Nous avons démontré que des super-ordres complexes peuvent émerger dans des super-réseaux à base de ferrite de bismuth grâce à l’ingénierie des inclinaisons des octaèdres d’oxygène, nuançant ainsi l’idée largement admise selon laquelle les ordres structuraux complexes dans les super-réseaux ferroélectriques proviennent principalement de la frustration dipolaire induite par une couche diélectrique.
Nous avons également montré que les porteurs photo-excités dans les super-réseaux ferroélectriques peuvent écranter les charges dipolaires et induire une rotation de la polarisation ferroélectrique, générant une forte déformation mécanique.
Nous avons mis en évidence l’émergence et le contrôle d’excitations dipolaires/magnétiques mixtes, confinées à des interfaces nanométriques appelées parois de domaine dans le ferrite de bismuth.
Enfin, nous avons montré que l’absorption optique et l’effet photogalvanique dans des super-réseaux à base de ferrite de bismuth peuvent être améliorés par une combinaison nanométrique appropriée avec des matériaux orthoferrites au sein d’architectures de super-réseaux.
Parmi les perspectives ouvertes par ce projet, nous pensons qu’il serait possible d’atteindre des courants de spin photo-induits polarisés à 100 % dans des super-réseaux à base de BiFeO₃ en induisant un état antiferroélectrique tout en conservant un ordre antiferromagnétique de type G. Nous explorons actuellement cette possibilité.
De même, la découverte récente de l’altermagnétisme positionne les super-réseaux à base de BiFeO₃ comme une plateforme idéale pour concevoir des super-réseaux altermagnétiques présentant d’importantes séparations de spin.
Les courants de spin sont les éléments de base de la spintronique, l'un des domaines les plus actifs et les plus prometteurs pour le développement de la prochaine génération de dispositifs nanoélectroniques. Ils sont utiles, par exemple, pour réaliser et entretenir l'oscillation de vortex oscillants dans des capteurs et des émetteurs par utilisation de ce que l'on appelle l'effet de couple de transfert de spin. Ces courants de spin sont aujourd'hui principalement générés par des courants électriques filtrés en spin, ce qui consomme malheureusement de l'énergie.
Ici, en utilisant des techniques de modélisation de pointe, nous proposons d'explorer une approche alternative et moins énergivore pour générer directement des courants de spin en utilisant la lumière du soleil dans des super-réseaux à base de matériaux ferroïques tels que BiFeO3 / SrRuO3 ou BiFeO3 / LaFeO3. Plus précisément, nous nous concentrerons sur les courants de spin photo-induits (a) directement dans les couches individuelles par les porteurs de spin photo-excités hors-équilibre et (b) par l'interface en utilisant une combinaison d'effets photovoltaïques et Rashba-Edelstein; en outre, les durées de vie des photo-porteurs de spin chauds par rapport à leur diffusion à l'intérieur des matériaux et à l'interface seront évaluées pour comprendre le facteur limitant de la conversion du rayonnement optique en porteurs de spin photo-excités hors équilibre.
La présente proposition va au-delà des études précédentes, principalement centrées sur le photocourant de spin généré par la lumière polarisée de manière circulaire dans des structures de puits quantiques à base de GaAs en ce qu'elle se concentre sur les courants de spin générés sous une lumière polarisée linéairement dans des matériaux fonctionnels nanostructurés (ferroïques). Ce projet nouveau et original, en fusionnant deux sujets actuellement d'actualité (spintronique et photovoltaïque hors équilibre dans les matériaux ferroïques), permettra de découvrir les mécanismes fondamentaux et clés impliqués dans la génération optique de courants de spin par la lumière polarisée linéairement, dans des matériaux artificiellement conçus (les super-réseaux).
Coordination du projet
Charles Paillard (Structures, propriétés et modélisation des solides)
L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.
Partenariat
SPMS Structures, propriétés et modélisation des solides
Aide de l'ANR 208 723 euros
Début et durée du projet scientifique :
- 42 Mois
