Comportement d'un nouveau combustible en cas d'incident ou accident – BENEFICIA

La problématique du réchauffement climatique nécessite la mise en place d’une production d’électricité basée sur des technologies peu émettrices en CO2, comme l’énergie nucléaire. La sûreté est un des points-clé pour l’utilisation de cette technologie en raison des conséquences radiologiques potentielles d’un accident sur la population et l’environnement. Les événements de Fukushima en 2011 ont ravivé l’intérêt pour l’étude de nouveaux types de combustibles nucléaires (ATF : Accident Tolerant Fuel) dont l’objectif principal est d’accroitre le délai de grâce avant l’entrée en accident grave et de minimiser l’impact environnemental pendant les premières phases de l’accident, notamment en augmentant la rétention des produits de fission (PF) gazeux. Pour le combustible, le principe est d’ajouter un dopant à UO2 afin, notamment, d’augmenter la taille de grain du matériau. Framatome a ainsi développé un ATF consistant à doper UO2 par l’oxyde de chrome. Le gain dû à ce dopage sur la rétention des gaz de fission par le combustible a été démontré pour des températures en deçà de 1300°C. Cependant, aucune donnée n'est disponible sur le relâchement des produits de fission dits chimiquement actifs, en particulier ceux susceptibles d'être rejetés dans l'environnement lors d'un accident pour des températures supérieures. Trois PF, le césium, l'iode et le molybdène, présentent un intérêt particulier. Cs et I, PF volatils, ont un impact radiologique majeur en cas de relâchement de leurs isotopes 137Cs et 131I. Le molybdène n'est pas un PF dosant en cas d'accident, mais son comportement en cas de relâchement impacte fortement la chimie du césium et par suite celle de l’iode. Il a également un fort impact sur la chimie du combustible en agissant comme un tampon d'oxydation. Le projet BENEFICIA propose d'étudier la mobilité et la chimie de ces trois PF clés dans le combustible UO2 dopé avec Cr2O3, en vue d'évaluer l'impact du Cr sur leur relâchement en cas de accident. Ce projet regroupe cinq équipes (IP2I - coordinateur, IJCLab, IRSN, CEA, FRAMATOME) incluant les principaux acteurs en charge de la conception et de l'évaluation de la sûreté des réacteurs nucléaires. La première question concerne l'effet du dopage au Cr sur les mécanismes de diffusion thermique des PF dans UO2. En particulier, nous étudierons l'influence de la pression partielle d'oxygène (pO2) et de la taille de grain d’UO2 sur les coefficients de diffusion. Dans ce but, nous couplerons une approche expérimentale (implantation ionique simulant la production des PF dans le combustible, et analyses des profils de concentration par Secondary Ion Mass Spectrometry) et une approche théorique (calculs ab inito et de dynamique moléculaire utilisant les potentiels SMTB-Q). L’environnement local des atomes de Cr dans UO2 sera caractérisé par couplage entre rétrodiffusion Rutherford en mode canalisé dans des monocristaux dopés et spectroscopie d’absorption X (SAX). La seconde question porte sur l'effet du Cr sur la spéciation des PF dans UO2 en fonction de la température et de la pO2, deux paramètres évolutifs pendant une séquence accidentelle. Pour ce faire, la synthèse de combustible UO2 dopé avec les PF d'intérêt sera réalisée. Ces SIMFUEL seront chauffés sous atmosphère contrôlée, puis les espèces présentes avant et après recuit seront identifiées par Microscopie Electronique à Balayage, microsonde, SIMS et SAX. Enfin, les résultats expérimentaux (coefficients de diffusion, spéciation) seront implémentés dans des codes de simulation de sûreté actuellement développés par l'IRSN (MFPR-F) et le CEA (MARGARET) qui visent à modéliser le comportement des produits de fission dans le combustible en conditions accidentelles, et dans des bases de données thermodynamiques (MEPHISTA, TAF-ID). Une comparaison entre MFPR-F et MARGARET sera conduite sur la prédiction du relâchement des PF en conditions accidentelles et pour identifier les axes d’amélioration éventuelle pour la modélisation.