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L'idée centrale de notre projet est d'utiliser le paramètre externe haute pression (50GPa) et très haute pression (1Mbar) pour élucider la chimie et la physique des oxydes de métaux de transition (en particulier les pérovskites ABO3) en modifiant l'équilibre entre les interactions à courte et à longue distance. Dans ce projet nous nous proposons d'expliquer les phénomènes chimiques et physiques particuliers observés récemment (et d'en découvrir de nouveaux) et relier à des effet électroniques originaux induit par l'effet des hautes pressions. Contexte scientifique. La compréhension des pérovskites de formule chimique ABO3 est un domaine de recherche très actif à l'interface entre la chimie et la physique de l'état solide. Les pérovskites peuvent présenter une variété importante de structures, de liaisons chimiques et de propriétés physiques. Dans un passé proche, la multitude de recherches menées sur les matériaux férroélectriques à conduit à la découverte de (i) propriétés piezoélectriques géantes dans les solutions solides complexes à base de plomb, (ii) de propriétés magnétoélectriques et multi-ferroélectriques géantes dans certaines manganites à base de terres rares et (iii) à des effets électro-caloriques géants dans des couches minces de formule chimique PbZr0.95Ti0.05O3. Motivations. La majorité de ces nouveaux effets est observée sur des pérovskites présentant une chimie complexe et jusqu'à très récemment, il semblait peu probable de découvrir de telles propriétés dans des pérovskites plus simples telle que le ferroélectrique modèle PbTiO3. Aujourd'hui, cette perception a changé considérablement à cause de deux études : Le premier résultat important est issu de calculs ab-initio publiés par Wu & Cohen en juillet 2005 (Phys. Rev. Lett. 95, 2005, p. 37601) qui indiquent la possibilité d'observer une réponse piezoélectrique géante à haute pression dans le ferroélectrique modèle PbTiO3. Cette découverte était tout à fait inattendue et n'a été observée auparavant que pour des solutions solides complexes. Ces résultats ont ouvert une nouvelle voie en suggérant que PbTiO3 et d'autres systèmes similaires pouvaient être des systèmes simples à étudier pour comprendre le phénomène de piezoélectricité géante. La seconde avancée est issue de la collaboration entre expérimentalistes et théoriciens. Nos travaux publiés en novembre 2005 (Phys. Rev. Lett. 95, 2005, p. 196804.) ont révélés que, contrairement à ce qui était couramment admis depuis plus de 30 ans, les pérovskites peuvent présenter un caractère ferroélectrique au dessus d'une pression critique. Cette ferroélectricité observée sous pression est de nature différente de celle couramment observée dans les conditions ambiantes car elle est due à des effets électroniques originaux plutôt qu'à des interactions ioniques à longue distance. Nous avons montré que le mécanisme sous jacent dans PbTiO3 tient à la réduction du recouvrement des orbitales induit par la diminution du volume sous l'effet de la pression. Les simulation ab-initio tendent à montrer que ce phénomène doit être observé dans n'importe quelle pérovskite aussi bien que dans d'autres structures impliquant un métal de transition environné par des atomes d'oxygènes ; mais cela reste à vérifier expérimentalement. Méthodologie, et résultats attendus. Comme illustré précédemment, l'utilisation de la haute pression ouvre de nouvelles directions pour explorer la liaison chimique et la physique des orbitales. Notre principal objectif de recherche est d'acquérir une connaissance large des phénomènes électroniques dans les oxydes de métaux de transition. Ce qui, nous l'espérons, permettra de découvrir de nouveaux concepts. Pour accomplir cet objectif, notre groupe réuni des compétences et des experts dans la synthèse de matériaux, dans les techniques des hautes pressions et la caractérisation par diffraction, absorption et/ou diffusion utilisées dans nos laboratoires mais aussi aux grands instruments. Nous sommes convaincu ...