Capteur spectral de phonons superdiffusifs – SPiDER-man

Tout d'abord, la conception d'un nouvel instrument pour sonder le transport superdiffusif des phonons constitue Le cœur de ce projet. Ce dernier repose sur une amélioration significative de la technique de thermoréflectance (TDTR). Ce dispositif novateur, dont la mise en œuvre particulière permettra d'étudier le transport thermique sur une large gamme de fréquences allant du kHz au THz. Cela permettra d’étudier avec précision les transitions entre le régime balistique et le transport diffusif de l’énergie dans les matériaux.
Ensuite, la conception et l'élaboration par épitaxie de matériaux de référence présentant un comportement superdiffusif. Le développement du capteur SPSS doit être en phase avec l'élaboration matériaux superdiffusifs. Nous produirons des couches minces cristallines et d'alliage incorporant des nano-inclusions (basées sur Si, Ge, Mn et Sn). En modifiant les phases (cristalline/alliage) et la distribution en taille des nano-inclusions, nous pourrons adapter le libre parcours moyen des phonons à différentes échelles afin d’améliorer la superdiffusion. A la fin du projet, à l'instar de ce qui a été fait en optique, le but est de proposer une nouvelle gamme de «matériaux Lévy« artificiels pour les phonons.
Enfin, le développement d'outils théoriques destinés à comprendre et prédire les résultats expérimentaux sur le régime balistique-diffusif seront mis en place dans le cadre de la théorie des « vols de Lévy ». D'une part, les résultats obtenus le SPSS seront être post-traitées pour en déduire les propriétés des matériaux (conductivité thermique, paramètre superdiffusif, résistances thermiques limites, etc.). D'autre part, le transport de chaleur dans les matériaux de Lévy sera également considéré grâce à des méthodes de modélisation de Monte-Carlo. Les résultats de cette partie du projet reposent également sur la capacité prédictive à concevoir des matériaux de référence aux propriétés adaptées à des applications spécifiques.

Concernant le développement du SPSS, basé sur la méthode de thermoréflectance laser impulsionnel, la gamme des fréquences accessibles s'étend des basses fréquences (inférieures à 1MHz) jusqu'à THz. Néanmoins, le transducteur métallique recouvrant la surface des échantillons agit comme un filtre passe-bas «thermique«. Nous avons étudié différents transducteurs métalliques afin de trouver le transducteur optimal. Nous avons montré qu'un film d'Al (moins de 100nm) est le meilleur choix pour sonder les phonons dans une gamme de fréquences allant de 100kHz à 10GHz. Nous avons également étudié l'effet d’un transducteur en Au. Nous avons montré que, dans ce cas, le SPSS est sensible à la dynamique des électrons de 1GHz à 5THz. À l'avenir, l'instrument pourra être utilisé pour étudier le transfert d'énergie ultra-rapide entre les électrons et les phonons. Nous avons mis au point un second SPSS utilisant des lasers continus. Ce nouveau dispositif permettra (i) d'établir une comparaison entre les approches continue (CW) et pulsée et (ii) malgré une bande passante plus faibles (jusqu'à 200MHz), d'obtenir une meilleure résolution en fréquence pour étudier le transport thermique superdiffusif.
Nous avons également travaillé sur l'amélioration des mesures à 3-oméga qui fournissent une étude approfondie du transport des phonons dans les matériaux nanostructurés. Grâce à cela, nous avons maintenant une meilleure compréhension de la contribution des résistances thermiques d’interface (TBR) entre les différentes couches des échantillons.
Enfin, nous avons appliqué des méthodes de Monte-Carlo pour étudier les régimes de transport balistiques-diffusifs. En considérant des mouvements aléatoires des porteurs d'énergie, nous avons étudié les transitions balistiques-diffusives du silicium et du germanium en changeant la population de phonons, le libre parcours moyen, etc.

Des résultats notables ont été obtenus au cours de la première année de ce projet. Tout d'abord, la recherche d'un transducteur métallique optimal a montré qu'il était possible d'étudier la dynamique des électrons à des fréquences allant jusqu'à 5THz. Alors que pour la dynamique des phonons, le meilleur compromis (malgré une fréquence supérieure plus faible) est un transducteur en aluminium de moins de 100 nm d'épaisseur. Un deuxième résultat marquant concerne le développement d'un second SPSS basé sur thermoréflectance laser dans le domaine fréquentiel. Ce dernier est plus «user-friendly« que le SPSS proposé originellement. De plus, des améliorations notables de la méthode à 3 oméga ont permis d'évaluer avec précision les résistances thermiques d’interface (TBR). Cela permettra d'effectuer, très prochainement, des mesures de propriétés thermiques sur les matériaux du modèle de Lévy conçus dans ce projet. Enfin, nous avons modifié avec succès nos approches de Monte-Carlo pour explorer le régime balistique-diffusif de Lévy.

1.A. Zenji, J. M. Rampnoux, S. Grauby, S. Dilhaire, Ultimate-resolution thermal spectroscopy in time domain thermoreflectance (TDTR), Journal of Applied Physics, 128, 065106, 2020.
2.G. Pernot, A. Metjari, H. Chaynes, M. Weber, M. Isaiev, D. Lacroix, Frequency domain analysis of 3 omega scanning thermal microscope probe – application to tip/surface thermal interface measurements in vacuum environment, 129, 055105, 2021.

Les principaux objectifs du projet SPiDER-man sont de développer une nouvelle instrumentation pour l’étude des transferts de chaleur dits balistique-diffusifs dans les nanomatériaux semi-conducteurs pouvant être décrit à l’aide des « Marcheurs de Lévy » (ou superdiffusivité). D’un point de vue expérimental, ces dernières décennies ont vu l’émergence de nouvelles techniques spécifiques pour l’étude des transferts de chaleur dans les matériaux nanostructurés. Parmi elles, la Thermoréflectance résolue en temps (TDTR) ou encore la microscopie thermique à balayage (SThM). Même si ces approches ont respectivement repoussé les limites des résolutions temporelles et spatiales accessibles jusqu’alors, elles restent peu adaptées à l’étude des régimes balistique et diffusif qui entrent en compétition lorsque les dimensions caractéristiques des matériaux et le libre parcours moyen des porteurs de chaleur sont équivalents. Ces problèmes de métrologie thermique aux nano-échelles perdurent depuis quelques années et représentent un verrou majeur dans un grand nombre de technologies. Le programme scientifique de SPiDER-man, regroupant l’expertise de trois laboratoires, entend répondre à ces problématiques au travers 3 points principaux :

1.Développement d’un nouvel instrument permettant de sonder les effets thermiques superdiffusifs. Ce « Capteur Spectral de Phonons Superdiffusifs » (SPSS), le cœur de ce projet, présente des améliorations majeures à la méthode de TDTR actuelle comme une bande passante pouvant atteindre 10THz ainsi que la possibilité de réaliser des mesures à des températures cryogéniques (10K). Grâce à cet instrument, il sera possible de mesurer le spectre des phonons et de mettre en évidence les transitions entre les régimes balistiques et diffusifs.

2.Elaboration par MBE de nanomatériaux à superdiffusivité exaltée. Le développement instrumental du SPSS doit se faire conjointement au développement de matériaux modèles présentant de fortes transitions balistique-diffusives. Par MBE et par recuit, nous allons élaborer des films sub-micrométriques avec des matrices cristallines (Ge) et d’alliages (GeSn et GeSiSn) contenant des nano-inclusions présentant une large distribution en taille (5-50nm). Les effets de cette distribution sont de modifier le transport d’un large spectre de phonons afin d’amplifier les transferts superdiffusifs. Le but de cette partie est de créer une nouvelle famille de matériaux artificiels : « matériaux de Lévy pour les phonons ». Les technologies Si et Ge identiques à celles employées dans la micro-électronique ouvriront des voies nouvelles à la gestion de la chaleur dans ces micro-dispositifs.

3.Développement des outils théoriques et numériques complémentaires aux avancées expérimentales. Les spectres fournis par le capteur seront analysés pour évaluer la conductivité thermique, les résistances thermiques d’interface et le facteur superdiffusif. Ces résultats seront un point essentiel pour le développement d’une nouvelle métrologie basée sur l’approche probabiliste de Lévy. Cette approche sera également confrontée à des simulations de Monte Carlo. L’avantage de ces dernières est de pouvoir simuler le transport des phonons dans des nanostructures complexes contenant des inclusions. Le but est de pouvoir prédire les effets superdiffusifs dans les semi-conducteurs ainsi que d’optimiser le design des matériaux pour exalter ces effets.

Par l’accomplissement de ces trois tâches, de nombreux verrous scientifiques seront levés : le développement d’un nouveau capteur spectral de phonons superdiffusifs permettra l’émergence d’une nouvelle métrologie thermique plus adaptée pour l’étude des propriétés des matériaux nanostructurés. Le projet SPiDER-man entend approfondir les connaissances dans le domaine des matériaux innovants dont le potentiel permettra des avancées conséquentes dans de nombreuses niches scientifiques telles que la micro-électronique, l’énergie, les capteurs ultra-rapides…