Imagerie opto-acousto-optique in situ tridimensionnelle de transformations de matériaux à l’échelle nanométrique – I2T2M

Pour accélérer l’acquisition des données, nous allons appliquer pour la première fois la technique d’échantillonnage optique asynchrone (ASOPS, acronyme anglaise pour ASynchronous OPtical Sampling) à l’imagerie 3D de phénomènes transitoires par la technique pompe-sonde TDBS. Avec un ASOPS, le décalage de la fréquence de répétition de deux lasers permet d’augmenter le délai entre les impulsions pompe et sonde de façon progressive, décalage qui est donc obtenu beaucoup plus rapidement qu’avec une ligne à retard mécanique. Toujours dans le but d’accélérer le taux d’acquisition des données, nous allons également appliquer pour la première fois l’interférométrie optique ultra-rapide en imagerie TDBS. En effet, une technique interférométrique pour la détection devrait permettre de séparer l'amplitude et la phase des signaux TDBS et d'accéder ainsi, à partir d’une seule acquisition, à des mesures indépendantes et quantitatives d'un plus grand nombre de paramètres matériels que lors d’une détection par la technique de réflectométrie, classiquement utilisée en imagerie TDBS. On peut donc considérer que l’acquisition sera plus rapide puisque qu’on peut en diminuer le nombre.

Six mois avant la fin officielle du projet, nous avons démontré la faisabilité de l'imagerie par diffusion Brillouin dans le domaine temporel (TDBS) de tous les matériaux/procédés choisis pour le test des fonctionnalités de cette nouvelle technique d'imagerie 3D.
- Imagerie de la polymérisation de l'HEMA sous l’effet de l’application d'une pression élevée.
- Imagerie de l’interface mécanique métal/époxy comprenant : a) l'imagerie résolue dans le temps, avec une résolution en profondeur plus petite que la longueur d’onde optique, du processus de durcissement de l'époxy sous conditions ambiantes et ses transformations causées par le chauffage, b) l'imagerie 3D des modifications inhomogènes de l'époxy causées soit par chauffage induit par laser soit par de l'absorption deux photons, c) l'imagerie de l'époxy dans le volume à des distances de l’interface inférieures à dix micromètres, distances auparavant inaccessibles, d) l'imagerie d'époxy industrielle à proximité d’une interface rugueuse. Grâce à l'amélioration du microscope optique ultrarapide NETA, nous avons mis au point et confirmé un protocole d'imagerie 3D-TDBS non invasive de l'époxy avec un système pompe/sonde infrarouge (IR).
- Imagerie 3D de la texture des matériaux polycristallins, y compris des grains individuels de glace d'eau à haute pression, évaluation de l’inclinaison dans l'espace des interfaces entre les grains et entre les différents matériaux/phases ; première imagerie 3D à haute pression par TDBS avec des ondes acoustiques de cisaillement cohérentes et le suivi 3D de la croissance d'un polycristal de la phase VII de glace d’eau à l'intérieur d'un monocristal de la phase VI de glace d’eau.
- Nous avons révélé la grande sensibilité de l'imagerie TDBS dans la caractérisation de la destruction/dégradation d'un monocristal causée par une charge non hydrostatique dans une cellule à enclumes de diamant via l’imagerie de la rupture d'un monocristal de LiNbO3, optiquement anisotrope, en plusieurs parties, étape vers la polycristallisation et la rotation des parties causées par une charge non hydrostatique.
D'un point de vue théorique, nous avons suggéré des extensions de la théorie TDBS classique pour les ondes acoustiques et lumineuses planes à une géométrie plus générale, lorsque les champs acoustiques et lumineux en interaction sont des faisceaux gaussiens. La théorie développée explique la détection, dans certaines de nos expériences TDBS, soit uniquement des oscillations Brillouin (bande de fréquences étroite), soit des impulsions acoustiques cohérentes à large bande de fréquences, soit des deux simultanément.
Nous avons résolu le problème de longue date de la déviation systématique des vitesses acoustiques du son mesurées à l'aide de la technique classique de diffusion Brillouin de la lumière et de celles dérivées des modules d’élasticité de cisaillement et isostatique des agrégats obtenus à partir de la mesure des modules élastiques Cij(P) en utilisant l'approximation de Hill.

La réalisation de notre proposition promouvra la technique TDBS et son utilisation grâce aux améliorations apportées à sa mise en oeuvre expérimentale permettant l'imagerie 3D in situ de phénomènes transitoires à une échelle sub-micrométrique, voire nanométrique, et par sa commercialisation. Notre réussite fournira également des informations sans précédent à des problématiques universitaires et industrielles qui ne pourraient être résolues autrement que par l’utilisation de cette technique. De manière plus générale, nos recherches et leurs résultats devraient permettre d’accélérer la tendance de remplacement de la technique classique BS par la technique TDBS, du moins dans la plupart des applications de la diffusion Brillouin où une résolution nanométrique est avantageuse ou nécessaire.

Grâce à l'amélioration du microscope optique ultrarapide NETA pour son fonctionnement à l'aide d'une paire de longueurs d'onde sélectionnées dans six longueurs d'onde optiques (au lieu de quatre précédemment), comprenant maintenant l'UV, le visible (vert) et l'IR, nous avons développé et confirmé expérimentalement un protocole d'imagerie 3D-TDBS non invasive de l'époxy avec un système pompe/sonde IR, en évitant les modifications résiduelles de l'époxy au cours du processus d'imagerie.
Les résultats de la recherche ont déjà été rapportés dans 10 publications de revues et 17 présentations lors de conférences nationales et internationales. Nous avons présenté des conférences invitées à METANANO (Saint-Pétersbourg, Russie, 2019) et à la Conférence internationale sur les phénomènes photoacoustiques et photothermiques (Blend, Slovénie, 2022). Nous avons été invités à présenter nos réalisations en matière d’imagerie TDBS au Congrès international sur les ultrasons (Beijing, 2023, conférence plénière) et au Congrès mondial sur les essais non destructifs (Séoul, 2024, conférence liminaire).

L'objectif est de développer, pour la première fois, une imagerie in-situ rapide et tridimensionnelle (3D) des transformations spatiotemporelles de matériaux à l'échelle nanométrique en améliorant la technique existante de diffusion Brillouin résolue en temps (TDBS). La TDBS utilise des lasers ultra-rapides à haut taux de répétition pour l’émission et la détection d’impulsions acoustiques cohérentes (CAP) de longueurs nanométriques. Dans les matériaux transparents, les CAP peuvent être détectées tout au long de leur parcours, fournissant ainsi des informations sur les propriétés des matériaux en tout point du parcours. Cette imagerie avec une résolution de 10-100 nm dans la direction de propagation des CAP dépasse considérablement la microscopie classique à diffusion Brillouin dans le domaine fréquentiel (FDBS) dont la résolution en profondeur ne dépasse pas 10 µm. La TDBS a déjà été appliquée pour l'imagerie de distributions stationnaires de paramètres acoustiques, optiques et acousto-optiques dans des films nanoporeux inhomogènes, des semi-conducteurs/diélectriques soumis à une implantation/dégradation ionique, des agrégats polycristallins texturés et des cellules biologiques.
Dans ce projet, la TDBS 3D sera appliquée pour la première fois à l'imagerie des transformations d’échantillons spatialement inhomogènes. Cet objectif nécessitera l'application à la TDBS de l'échantillonnage optique asynchrone (ASOPS). L'ASOPS permet d'obtenir un balayage de 20 ns 104 fois plus rapide que lorsque le décalage temporel entre les impulsions laser pompe et sonde est réalisé mécaniquement. L’ASOPS est un moyen d'imagerie 3D résolu en temps de processus transitoires induits par différentes actions externes (chargement mécanique, température, flux de rayonnement). Le système ASOPS de la société NETA, initialement conçu pour imager en 2D des paramètres moyennés sur l’épaisseur de couches opaques (couches métalliques en microélectronique), sera amélioré vers l’imagerie 3D de milieux transparents via le développement de méthodes interférométriques/polarimétriques (afin d’obtenir indépendamment un plus grand nombre de propriétés matérielles qu'avec la réflectométrie usuelle) et de méthodes avancées de traitement du signal (pour améliorer la résolution spatiale).
Les objectifs scientifiques sont d'imager en temps réel et in-situ et de caractériser quantitativement : (1) la polycristallisation d’un monocristal et le fluage induits par un chargement, (2) la formation induite par rayonnement ou pression d'un polymère biocompatible à partir d’un monomère, et (3) la formation de l'interface adhésive entre métal et résine époxy pendant son durcissement.
L'avancement des connaissances sur la polycristallisation d’un monocristal sous forte charge mécanique est d'une extrême importance pour la physique de la matière condensée, la planétologie et la prévision des conséquences des séismes. La compréhension de la polymérisation induite par pression favorisera son application pour la production industrielle d'objets biocompatibles. L'évaluation des paramètres des interfaces métal/époxy à l'échelle nanométrique, notamment des échantillons industriels de la société SAFRAN, ouvrirait de nouvelles pistes pour l'amélioration des performances techniques des colles/peintures adhésives dans de multiples applications, notamment aéronautiques/automobiles. Plus généralement, notre recherche accélèrera les progrès de la TDBS pour l’imagerie et la tendance au remplacement de la FDBS par la TDBS dans de nombreuses autres applications.
Nos méthodes innovantes, après industrialisation par NETA, étendront les capacités de leur produit clés en main à l’imagerie de nouveaux matériaux/structures (polymères/monomères, résines époxy, composites, empilements 3D en microélectronique, écrans organiques à diodes électroluminescentes (OLED)) et ouvriront des marchés supplémentaires, notamment ceux de l'aéronautique et de l'OLED.