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– WADEMECOM

Résumé de soumission

La DFT est actuellement la méthode la plus utilisée pour les calculs - de structure électronique, aussi bien en chimie quantique qu'en - physique de la matière condensée, car elle reste abordable du point - de vue du coût de calcul tout en offrant une précision raisonnable. - Néanmoins, il y a quelques cas importants où même les meilleures - approximations utilisées pour la fonctionnelle d'échange-corrélation - (xc) échouent. L'un de ces cas important est la description correcte - des forces de dispersion de London, attribuées aux corrélations - dynamiques de longue portée, qui jouent un rôle fondamental dans la - cohésion des espèces apolaires, des matériaux lamellaires, des - macromolécules biologiques, etc. Un autre exemple concerne les - systèmes pour lesquels l'approximation des particules indépendantes - est qualitativement fausse et qui nécessitent un traitement - multiconfigurationnel, comme par exemple lors des ruptures de - liaisons, ou pour les électrons des couches ouvertes des métaux de - transition, des lanthanides et des actinides. L'objectif de ce projet - est précisément d'explorer une nouvelle stratégie dans le cadre de la - DFT afin de surmonter ces problèmes. Bien que des solutions pratiques - aient déjà été proposées par de nombreux groupes, soit dans le cadre - de la hiérarchie des méthodes correspondant à l'échelle de Jacob, - soit en utilisant des extensions ad-hoc de la DFT, celles-ci restent - empiriques et donc non générales, ou alors sont d'un coût numérique - prohibitif. Dans le but d'effectuer un pas décisif vers une solution - à ces failles de la DFT pour décrire des problèmes délicats de - corrélation électronique, nous joignons les forces de plusieurs - équipes de recherche situées à Nancy, Paris, et Strasbourg et - possédant des compétences complémentaires en chimie théorique et - physique du solide. Notre stratégie est basée sur la séparation de la - portée des interactions dans l'hamiltonien. Nous utilisons le fait - que les corrélations de courte portée peuvent être décrites de façon - efficace par la théorie de la fonctionnelle de la densité, tandis que - l'échange et les corrélations de longue portée, non transférables, - seront traitées à l'aide de méthodes issues des techniques utilisant - la fonction d'onde. La répulsion électronique à courte portée est - définie de telle sorte que le système défini par les interactions à - longue portée peut être décrit seulement par un seul déterminant - quand il n'y a pas de corrélation statique et/ou de dispersion - importantes. Les corrélations dynamiques à longue portée, - responsables des interactions de dispersion, seront prises en compte - grâce à une approche du type connection adiabatique - fluctuation-dissipation, par l'intermédiaire du calcul de la fonction - réponse dépendante de la fréquence de la densité de charge. Notons - également que notre approche présente également un potentiel pour - d'autres cas, non traités directement ici où la DFT échoue. Quelques - exemples sont les complexes et excitations à transfert de charge, le - calcul des barrières de réaction, des énergies de dissociation, et - des chaleurs de réaction. La théorie DFT/WFT a été initiée et - élaborée principalement par le groupe de Paris, très actif également - dans la construction de fonctionnelles courte portée. Le groupe de - Nancy possède une expertise importante dans le développement de - fonctionnelles hybrides à séparation de portée à la fois dans des - codes de chimie quantique (MOLPRO) et de physique du solide (en - collaboration avec le groupe développant VASP a Vienne), qui - nécessite un traitement spécifique de la partie longue portée de - l'échange et de la corrélation pour les forces de dispersion. Le - groupe de Strasbourg a une longue expérience dans le développement et - l'implémentation de méthodes avancées pour la chimie quantique - relativiste (DIRAC), y compris la DFT, afin de traiter les é

Coordination du projet

Janos ANGYAN (Université)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

CENTRE NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE - DELEGATION REGIONALE MIDI-PYRENEES

Aide de l'ANR 463 748 euros
Début et durée du projet scientifique : - 48 Mois

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