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Spectroscopie d'absorption X operando et catalyse hétérogène supportée pour l'environnement et les énergies nouvelles – SAXO

Résumé de soumission

1- Contexte scientifique - Les exigences toujours plus sévères de la catalyse en termes de sélectivité des réactions et de normes environnementales imposent une connaissance toujours plus précise du fonctionnement des catalyseurs (sites actifs). Pour la catalyse hétérogène supportée, ceci suppose une parfaite maîtrise de la formation et des propriétés des nanophases supportées, souvent de type oxydes ou métalliques, et de composition éventuellement complexe (mutli-métalliques, nanocomposites...). - Parmi les techniques de caractérisation de ces systèmes, la catalyse française s'est très tôt tournée vers la spectroscopie d'absorption X (SAX), bénéficiant pour cela d'interactions privilégiées avec le synchrotron du LURE. L'intérêt évident de cette technique est de permettre l'identification directe de l'ordre local, décrivant les environnements atomiques et les états électroniques des éléments impliqués dans l'acte catalytique. Cependant, des limitations techniques inhérentes aux synchrotrons de première génération, tel le LURE, imposaient jusqu'à récemment des conditions restrictives pour l'étude des catalyseurs, souvent ex-situ et avec des durées d'enregistrements interdisant tout suivi de l'évolution des phases supportées lors de leur préparation, activation ou en réaction. - Ces suivis deviennent envisageables, avec l'avènement des synchrotrons de 3ème génération, et la prochaine ouverture aux utilisateurs de SOLEIL (printemps 2007) constitue une réelle opportunité de créer en France un pôle d'excellence d'étude de la préparation et du fonctionnement des catalyseurs par SAX « operando », démarche largement souhaitée par la communauté de catalyse comme en témoignent les discussions menées dans le cadre du réseau « Carayss » (Catalyse et Rayonnement Synchrotron à SOLEIL). - L'objectif de ce projet est de contribuer activement au développement d'une telle approche grâce au regroupement des compétences de chercheurs de la catalyse et de la spectroscopie d'absorption X, autour d'une problématique commune axée vers l'optimisation des catalyseurs supportés. - - 2- Description du projet - Le projet couvre des aspects scientifique et technique. Il sera mené par étapes complémentaires, dans un cadre de concertation permanente entre partenaires. Il s'agira tout d'abord de concevoir des environnements d'échantillons adaptés aux études operando, à la fois miniaturisés et modulables pour permettre leur polyvalence; le couplage de techniques sera aussi développé. Les systèmes catalytiques à étudier ont été choisis selon les compétences des laboratoires impliqués et pour l'intérêt des réactions dans le domaine de l'environnement ou de l'énergie. - Les efforts des différents partenaires permettront une mise en place progressive des études par SAX operando. L'évolution des nanophases lors de leur formation et au cours de la réaction catalytique sera suivie en temps et en conditions réelles. Les données SAX seront corrélées aux informations complémentaires enregistrées simultanément à savoir l'activité catalytique (conversion, sélectivité obtenus grâce au couplage avec une chromatographie en phase gazeuse pour l'analyse des produits de réaction) mais aussi celles obtenues par couplage direct de caractérisations physiques sur la ligne XAS (spectroscopies UV-Vis et Raman, calorimétrie, spectrométrie de masse). Les études porteront i) sur l'optimisation de la préparation et de l'activation des catalyseurs en vue d'une efficacité optimisée et ii) sur l'évolution des phases actives selon les conditions de réaction (état stationnaire et état transitoire). Enfin, un effort particulier sera dédié au développement d'approches théoriques axées i) vers l'interprétation et la simulation des données SAX et ii) vers la modélisation des nanophases et la validation des modèles par une approche couplée «théorie/expérience». - - 3- Résultats attendus - Trois niveaux de résultats sont attendus : - - pôle d'excellence SAX operando : ce projet doit con

Coordination du projet

Edmond PAYEN (Organisme de recherche)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

Aide de l'ANR 450 000 euros
Début et durée du projet scientifique : - 36 Mois

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