Modéliser des spectroscopies non-linéaires pour des éléments lourds – SCREECHES

La compréhension de l'interaction lumière-matière est l'une des clés pour notre compréhension des phénomènes naturels, que ce soit du point de vue de la recherche fondamentale ou de la recherche appliquée, car celle-ci est au cœur de nombreuses technologies et processus essentiels pour nos sociétés : les sciences médicales (imagerie), l’énergie (dispositifs photovoltaïques) ou les télécommunications (dispositifs photoniques, électroniques). L'objectif principal est de développer de nouveaux outils théoriques qui permettent de simuler avec précision des processus multiphotoniques pour les systèmes moléculaires, et qui soient applicables à l'ensemble de la classification périodique, pour systèmes en phase gazeuse, solvatés ou confinés, en prenant en compte les effets relativistes, de corrélation électronique et d'environnement ; et ce pour les processus résonants et non résonants, pour toute combinaison de perturbations électriques et magnétiques, permettant l'étude des propriétés de systèmes présentant de la chiralité. Au-delà de ces développements, nous utiliserons ces méthodes pour étudier des systèmes contenant des éléments lourds (avec un focus sur perovskites de plomb et actinides), en raison de leur importance dans de nombreuses applications technologiques et des défis auxquels sont confrontées les approches théoriques pour les décrire avec précision. Les principales activités du projet consisteront à concevoir et à mettre en œuvre une théorie de la réponse d'ordre élevé basée sur le modèle coupled cluster singles doubles relativiste, traitant les processus résonants impliquant à la fois les électrons de valence et les électrons de cœur. L'implémentation sera réalisée dans le module ExaCorr du code DIRAC, afin de permettre des calculs précis pour des systèmes contenant jusqu'à environ 50 atomes et comprenant un ou plusieurs éléments lourds. Pour étendre l'utilité de ces méthodes, nous combinerons ces méthodes avec des techniques d'imbrication quantique.