Nonlinearité phononique extrème dans la matière condensée – EPHONO

L'excitation lumineuse ultrarapide déclenche de nouveaux états dans les solides, qui ne sont pas accessibles en faisant varier la pression, la température ou le dopage dans des conditions d'équilibre thermodynamique standard. La spectroscopie térahertz (THz) ultrarapide est en plein essor depuis 20 ans. Le développement de nouvelles sources THz intenses fournit les outils pour étudier non seulement la réponse linéaire mais aussi la réponse non linéaire de la matière, offrant de nouvelles perspectives dans l'exploration du comportement extrême de la matière à l'échelle de temps picosecondes. Le projet EPHONO se concentre sur les aspects fondamentaux de la dynamique ultrarapide du réseau induite par la lumière dans la matière condensée. Il vise à démêler la complexité des interactions phonon-phonon cohérentes avec un fort champ THz à des échelles de temps inférieures à la picoseconde. Dans le projet EPHONO, j'appliquerai le cadre de la phononique nonlinéaire afin d'explorer la dynamique ultrarapide des phonons optiques dans le régime nonlinéaire. Comme les phonons optiques sont des médiateurs des propriétés de la matière (le "soft mode" dans les matériaux à transition de phase, le mode ferroélectrique dans les matériaux multiferroïques, pour n'en citer que quelques-uns), il est crucial de développer des méthodes expérimentales et théoriques pour étudier, expliquer et prédire les voies d'excitation dans ce régime nonlinéaire extrême.
Pour y parvenir, je propose d'aborder ce problème de deux manières connectées par des investigations expérimentales et théoriques. La première sera consacrée au développement de la spectroscopie THz non linéaire ultrarapide de pointe et la seconde aux calculs ab-initio dans le cadre de la théorie de la fonctionnelle de la densité. Dans ce contexte, le projet EPHONO sera au cœur des développements expérimentaux (spectroscopie THz 2D) et théoriques (calculs ab-initio).
L'idée principale de l'approche expérimentale est basée sur le fait que la spectroscopie non linéaire ultrarapide "ordinaire" dans la gamme THz n'est pas suffisante pour comprendre pleinement la dynamique ultrarapide du réseau : l'excitation à une seule impulsion ne permet pas de démêler toute la complexité de l'interaction phonon-phonon. C'est pourquoi l’apport de la technique expérimentale à la spectroscopie THz multidimensionnelle ultra-rapide, permettra de distinguer la voie d'excitation principale de phonon optique. Plus précisément, cette technique est basée sur l'utilisation d'une séquence d'impulsions de pompe multiples, qui permet de découpler la fréquence d'excitation de la fréquence détectée en examinant leur corrélation dans le domaine fréquentiel. Cette puissante méthode peut aider à démêler les différentes voies de couplage menant à l'excitation d'un mode de phonon optique spécifique. Elle peut être mise en œuvre de deux manières : soit en mesurant le changement des propriétés optiques avec une sonde optique (2D THz-Raman), soit en mesurant le champ électrique THz total transmis (2D THz Spectroscopy). Les aspects expérimentaux du projet EPHONO seront soutenus par une approche théorique "interne" avec des calculs ab-initio dans le cadre de l'approximation de la densité locale avec couplage spin-orbite. Le but de ces calculs est de comprendre les résultats expérimentaux obtenus dans le cas d'un nanofilm de Bi2Te3 excité par une forte impulsion THz. L'objectif est de pouvoir établir une comparaison quantitative entre les résultats expérimentaux et les calculs de premier ordre.
La stratégie sera axée sur la poursuite de l'étude de nanofilms de Bi2Te3 semblables à des isolants topologiques. Ce type de matériau possède de fortes anharmonicités, ce qui le rend idéal pour l'étude de la phononique non linéaire. Dans une deuxième étape de ce projet, d'autres matériaux seront étudiés tels que les matériaux multiferroïques. L'application de la spectroscopie multidimensionnelle permettra d'obtenir de nouvelles informations.