Quand la nonlinéarité rencontre la complexité : Maser RMN contrôlé et polarisation nucléaire dynamique. – DynNonlinPol

Ce projet porte sur des aspects fondamentaux de dynamique non linéaire des spins hyperpolarisés par polarisation nucléaire dynamique (DNP) à haut champ champ et à la température de l'hélium liquide à l'aide d'un maser RMN contrôlé. La DNP permet de polariser des spins nucléaires jusqu'à 80-90%, en transférant la polarisation de spin électronique (~ 100% à 1,2 K) de radicaux stables aux spins nucléaires. Le transfert des spins ainsi hyperpolarisés vers un spectromètre RMN pour réaliser des expériences de DNP avec dissolution (D-DNP) permet des amplifications du signal allant jusqu'à 4 ordres de grandeur. Ces aimantations donnent lieu à « l'amortissement par rayonnement cohérent» (« radiation damping » - RD) par lequel un champ radiofréquence asservi à l’aimantation est créé par la bobine de détection et agit en retour sur l’aimantation pour la ramener vers sa direction d'équilibre. Nous avons observé récemment des impulsions maser multiples et des signaux d’induction de plusieurs dizaines de secondes, des d'impulsions maser erratiques dans ces expériences DNP. Ce comportement atypique est dû à l’association du RD et de la DNP, et s’explique qualitativement grâce aux équations de Bloch-Maxwell pour le RD couplées aux équations de Provotorov pour la description de la DNP. Nous étudierons les relations entre dynamique non linéaire due au RD et la DNP. Des explorations théoriques et numériques viseront une description complète du RD et de la DNP, en tenant compte des inhomogénéités de champ et des interactions dipolaires à courte et longue distance entre les spins nucléaires. La modélisation de la DNP sera guidée par des expériences EPR qui permettront de mieux caractériser les échantillons. Le contrôle électronique du radiation damping permettra de contrôler les comportements chaotiques et les non-linéarités, et d'accéder indirectement au processus DNP lui-même. Cela sera également utilisé pour améliorer la répétabilité et la qualité des expériences D-DNP.