CE42 - Capteurs, instrumentation

Imagerie quantitative de la production de radicaux hydroxyles à proximité de nano-objets individuels: une méthodologie opto-electrochimique – PIRaNa

Résumé de soumission

Le radical hydroxyle (HO•) est un oxydant très réactif, produit par auto-oxydation dans des systèmes biologiques, des processus d'oxydation avancés ou en électrocatalyse. S'il constitue un levier pour la photodégradation, sa concentration doit être réduite dans de nombreux dispositifs (conversion d'énergie, implants biomédicaux, nanotechnologies…) pour améliorer leur durabilité. Quantifier HO• in situ dès son apparition est crucial pour contrôler sa formation chimique. En raison de sa courte durée de vie, la production de HO• doit être décelée à l’échelle nanométrique ou au niveau d’une seule nanoparticule (NP). Dans ce contexte, PIRaNa sera consacré au développement d'une plateforme multi-microscopiques opto-électrochimique corrélatives permettant d'imager la formation de HO• à l’échelle de la NP individuelle et au sein d'un ensemble de NPs. Cette plateforme permettra de repousser la limite de détection et de quantifier operando des HO• à l’échelle ultime en utilisant des systèmes chimiques modèles: i) des NPs de Pt, toujours utilisées dans les piles à combustible et ii) des Nps de TiO2, utilisées en photocatalyse,biomédecine…

Le projet repose sur deux méthodologies de détection complémentaires: i) les microscopies électrochimiques à sondes locales (SECPM), la microscopie électrochimique (SECM, permettant de sonder des réactivités interfaciales an solution avec une micro/nanoelectrode) et la microscopie à cellule électrochimique (SECCM, permettant de confiner, des NPs uniques au sein d’une nanogouttelette électrolytique supportée par une nanopipette,); ii) la microscopie optique interférométrique à haute résolution (IOM). La sensibilité du SECM et de l'IOM sera évaluée respectivement dans les WP1 et WP2, tandis que la combinaison des SECPMs (SECM, SECCM) et de l'IOM dans les WP3 et WP4 mettra en évidence l'impact de HO• sur la corrosion des nanomatériaux et l’importance du couplage entre NPs sur les processus autocatalytiques.

WP1 détectera et imagera la production locale de HO• par sa réaction chimique avec une sonde redox collectée par la micro/nanoélectrode du SECM. Les fluctuations du courant électrochimique (EC) provoquées par cette réaction, amplifiées par la boucle de rétroaction induite par l’effet de confinement, permettront de développer un capteur operando extrêmement sensible au flux d’HO• généré aux NPs de Pt ou de TiO2 (d’un ensemble ou de NPs uniques).
WP2 détectera les HO• par IOM. L'approche est basée sur le suivi optique de la croissance de nanobulles de gaz par la dégradation d'une sonde chimique par HO•. L'IOM imagera et quantifiera, à haut débit, la production de HO• au niveau des NPs uniques, permettant pour la première fois d'établir une relation structure/production de HO• grâce à un traitement informatisé des données et de leur analyse statistique.

Dans un deuxième temps, et grâce à l’implémentation du SECCM au laboratoire, les methodologies SECPMs seront couplées à l'IOM. WP3 utilisera ces microscopies opto-SECPM corrélatives comme une méthodologie incomparable pour visualiser et appréhender operando la nanocorrosion des NPs par HO•. WP4 étendra la méthodologie pour déchiffrer les mécanismes autocatalytiques, à l'origine d'une augmentation drastique de [HO•], qui serait déclenchée par un couplage entre NPs. Cette méthodologie apportera un aperçu unique multi-echelles, allant de réseaux aux NPs individuelles, de ces processus, révélant les paramètres conditionnant leur activation.

PIRaNa rassemble de jeunes chercheurs aux compétences scientifiques complémentaires (SECPMs, IOM, synthèse des NPs...) assurant le developpement d’une plateforme unique en France, et maîtrisée uniquement par quelques groupes prestigieux dans le monde. Ce projet aboutira à une méthodologie opérationnelle multidisciplinaire adaptable à de nombreux environnements (effets de température et milieux électrolytiques), et donc pertinente pour de nombreux autres domaines de recherche.

Coordination du projet

Jean-Marc Noël (Interfaces, Traitements, Organisation et Dynamique des Systèmes)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

ITODYS Interfaces, Traitements, Organisation et Dynamique des Systèmes

Aide de l'ANR 265 347 euros
Début et durée du projet scientifique : janvier 2021 - 48 Mois

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