Excitons Indirects pour les états collectifs emergents – IXTASE

Le consortium IXTASE considère trois types différents de systèmes hébergeant des fluides d’IXs : les hétérostructures basées sur le GaN, les empilements de couches TMD bidimensionnelles et des mono- ou bicouches de TMD déposés sur des substrats polaires basés sur le GaN.
L’épitaxie par jet moléculaire et la lithographie des structures GaN/(AlGa)N avec des pièges électrostatiques pour l’injection optique d’IXs sont déjà mises en œuvre avec IXTASE, tandis que la fabrication de structures pour l’injection électrique d’IXs doit encore être développée. Les systèmes basés sur les TMD sont fabriqués principalement par exfoliation mécanique et impliquent la technique d’encapsulation hBN entrant en contact et transformant les structures de TMD en dispositifs à électrodes, avec des ilots de graphène en guise de contact.
Les études spectroscopiques des fluides d’IXs reposent sur la réflectivité différentielle, la µ-photoluminescence et la µ-électroluminescence résolus spatialement, temporellement et en polarisation ainsi que l’interférométrie spatiale et temporelle. Les paramètres, comme la densité d’IX, la température, la tension de polarisation appliquée aux pièges électrostatiques, la taille et la forme de ces pièges, la taille du dipôle des IXs ainsi que la nature et la géométrie des couches TMD doivent être variés pour explorer les phases d’IX. La diffusion, la localisation, la polarisation, l’énergie spectrale, la forme et la largeur des pics excitoniques ainsi que la cohérence d’émission devraient révéler les propriétés des fluides d’IX.

Fluides d’IX dans des puits quantiques (QWs) de GaN :

Nous avons démontré que la densité d’excitons peut être contrôlée par une tension de polarisation qui modifie la profondeur d’un piège. L’application d’une tension négative creuse le potentiel depiégeage mais n’entraine pas l’accumulation supplémentaire d’excitons. Ceci est dû à la dissociation non-radiative des excitons provoqués par le champ électrique latéral au bord de l’électrode. En revanche, l’application d’une tension positive détruit le potentiel de piégeage induit par l’électrode. Ainsi, les excitons se libèrent du piège et se propagent dans le plan. Si les pertes non-radiatives liées au bord des électrodes pouvaient être réduites, des dispositifs multi-électrodes plus complexes profitant des particularités du GaN, sont envisageables.

Fluides d’IX dans les TMDs :

Conformément au plan de recherche proposé, nous avons mis les excitons intra-couche et les IXs en résonance dans des structures avec un électrode de grille (collaboration avec l’université de Bâle). Les résultats montrent que les excitons inter-couches peuvent être accordé à des énergies inférieures à celle des intra-couches et le consortium a maintenant mieux compris la nature de l’interaction.

Des hétéro-bicouches de MoSe2/WSe2 encapsulés dans hBN ont été réalisés à l’INSP, y compris les contacts électriques des couches inférieurs/supérieurs ainsi que chaque monocouche TMD. On a réussi à observer des excitons inter-couches avec des propriétés optiques modifiables par les tensions appliquées aux électrodes. En particulier, il a été montré que la concentration des porteurs en excès interagissant avec le fluide d’excitons peut être réglée électriquement. Ainsi, les fluides d’excitons sont accessibles dans le régime où la concentration de porteurs libres est réduite au minimum. Pour des exciton inter-couches, les expériences ont également rapporté des propriétés optiques qui sont interprétées dans la littérature comme preuve du confinement des excitons dans des potentiels de Moiré spontanément formé dans les hétéro-bicouches. Cette évidence comprend l’émergence de multiples pics de photoluminescence présentant des polarisations circulaires.

Fluides d’IX dans des hybrides GaN/AlGaN/TMDs :

Le LPCNO a déposé des couches de hBN et MoS2 de différentes épaisseurs sur la surface d’hétérostructures GaN/AlGaN spécialement conçue au CHREA. Les échantillons, y compris ceux comportant les pièges électrostatiques obtenus par lithographie, ont été étudiés par spectroscopie optique à la fois au LPCNO (émission TMD) et au L2C (émission GaN IX). La première preuve du blueshift en énergie du MoS2 (MoSe2) induits par l’hétérostructure GaN/AlGaN est obtenue et interprétée en termes de transfert de charge. Des couches épaisses de hBN augmentent le potentiel de surface des hétérostructures GaN/AlGaN. Cependant, la barrière induite dans le plan est trop faible pour piéger efficacement les excitons.

Fluides d’IX dans des puits quantiques (QWs) de GaN :

L’effet dramatique de la longueur du dipôle des excitons sur leur transport a été mise en évidence dans un ensemble d’expérience, mais afin de construire le diagramme de phases des IX en température/densité/moment dipolaire des expériences d’interférométrie spatiale et la modélisation des résultats expérimentaux obtenus seront réalisées. D’autre part, des études en profondeur par µPL de l’injection électrique d’IX dans une structure de diode électroluminescente p-i-n de GaN/AlGaN cultivé sur substrat GaN sont à venir.

Fluides d’IX dans les TMDs :

Les hétéro-bicouches avec des IX crées optiquement et électriquement contrôlables sont prometteuses pour l’étude de la diffusion et la localisation des IX. Un défi important est à relever : les différents angles de torsion et les constantes du réseau entraînent des variations périodiques de la bande interdite (potentiels de Moiré). Il est important de comprendre comment un IX se déplace dans ce paysage irrégulier et comment le couplage entre les couches ainsi que la profondeur des potentiels de Moiré peuvent être contrôlé en ajoutant des couches d’espacement de hBN de 1, 2 ou 3 monocouches d’épaisseur.

Afin de répondre à ces questions, nous allons travailler sur la réalisation et la spectroscopie des hétéro-bicouches avec un contrôle sur les angles de torsion et des contacts multiples pour l’injection électrique d’excitons indirects et le contrôle du potentiel chimique à travers le dispositif afin d’ajuster la densité de porteurs dans chaque couche indépendamment.

Fluides d’IX dans des hybrides GaN/AlGaN/TMDs :

Nous avons l’intention de travailler dans deux directions. D’une part, nous allons continuer d’explorer l’effet de divers TMD et du graphène sur le potentiel de surface des hétérostructures GaN/AlGaN afin d’évaluer leur utilité pour le piégeage d’IX dans les puits quantiques de GaN. D’autre part, nous aborderons l’effet des IXs dans le puit quantique à la résonance optique des TMDs.

Publications

1. «Capacitively-coupled and inductively-coupled excitons in bilayer MoS2« arxiv.org/abs/2108.04248

2. «Stacking-dependent exciton multiplicity in WSe2 bilayers« arxiv.org/abs/2112.08994

3. “Exciton spectroscopy and diffusion in MoSe2-WSe2 lateral heterostructures encapsulated in hexagonal boron nitride« arxiv.org/abs/2204.07351

4. «One pot chemical vapor deposition of high optical quality large area monolayer Janus transition metal dichalcogenides« arxiv.org/abs/2205.04751

5. “Second harmonic generation control in twisted bilayers of transition metal dichalcogenides“, Phys. Rev. B 105, 115420 (2022)

6. « Interlayer exciton mediated second harmonic generation in bilayer MoS2”, Nature Communications 12, 6894 (2021)

7. « Mott insulator of strongly interacting two-dimensional semiconductor excitons«, Nature Physics 18, 149 (2022)

8. «Electrical control of excitons in GaN/(Al,Ga)N quantum wells« arxiv.org/abs/2203.13761

9. “Complexity of the dipolar exciton Mott transition in GaN/(AlGa)N nanostructures “, Phys. Rev. B 103, 045308 (2022)


Conferences

1. “Complexity of dipolar exciton Mott transition in GaN/(AlGa)N nanostructures” , International Conference on Optics of Excitons in Confined Systems (OECS 17), Dortmund, September 2012, oral

2. “Electrically-controlled exciton transport and trapping in GaN/(Al,Ga)N quantum wells”, International Conference on Physics of Light-Matter Coupling in Nanostructures, Varadero (Cuba), April 2012, oral

3. “Atomically thin semiconductors for photonics and spintronics “, International Conference on Optics of Excitons in Confined Systems (OECS 17), Dortmund, September 2012, keynote oral

4. “Interlayer exciton mediated second harmonic generation control in transition metal dichalcogenides” MRS Fall Meeting 2021, Boston, US, oral

5. “Engineering Quantum States in Layered Semiconductors” MRS Spring Meeting 2022, Honolulu, US, May 2022, invited oral

Ce projet vise à explorer des nanostructures à base de GaN et les dichalogénures de métaux de transition (TMDs) dans lesquelles les excitons indirects (IXs) peuvent être créés, et les états émergents qu’ils peuvent former. Le moment dipolaire électrique des IXs dans ces structures peut être contrôlé à l’échelle atomique et la température de dégénérescence quantique est relativement haute. Cela enrichit le diagramme des phases collectives accessibles, notamment par rapport à celui de GaAs. Des excitons indirects avec des moments dipolaires, des mobilités et une interaction lumière-matière ajustables vont être conçus et étudiés. Notre consortium constitue une masse critique en terme de ressources humaines et expertise scientifique, ainsi que les moyens de croissance, de fabrication et les plateformes spectroscopiques, pour être compétitif au niveau international et atteindre l’objectif principal du projet : dévoiler les phases collectives en contrôlant de nouvelles espèces d’IXs.