Transferts d'énergie ultrarapide dans les nano-objets individuels – ULTRASINGLE

Les objectifs du projet sont poursuivis en exploitant les expertises uniques et complémentaires des trois partenaires dans les domaines de la synthèse de nano-objets, de la spectroscopie optique et de la modélisation des processus ultrarapides impliquant les nanoparticules. Le projet requiert notamment la réalisation de mesures de spectroscopie optique résolue en temps sur des nano-objets individuels (synthétisés spécialement pour le projet). Cette approche est basée sur l'excitation soudaine d'une nanoparticule par une impulsion lumineuse dite de pompe, et le suivi de la dynamique de relaxation induite (thermalisation interne, vibrations acoustiques amorties, refroidissement) à travers les modifications transitoires de la réponse optique des nanoparticules étudiées, mesurées par une impulsion de sonde décalée temporellement.

*La possibilité d’obtenir des facteurs de qualité vibrationnels élevés pour des nano-objets supportés sur un substrat a pu être reliée à des phénomènes de couplage radiatif entre deux modes de vibration distincts des nano-objets. Cette possibilité avait déjà été mise en évidence dans un travail antérieur réalisé à l’ILM et publié en 2018, mais son origine physique n’avait pas été bien comprise à l’époque. *De nombreuses expériences de spectroscopie optique résolue en temps ont pu être réalisées sur des nanodisques d’or individuels déposés sur différents substrats solides. Elles ont mis en évidence la très forte dépendance de ces dynamiques vis-à-vis des propriétés (composition, épaisseur) des substrats utilisés, qui n’avait pas été anticipée au moment de la rédaction du projet. *La possibilité d’encapsuler une nanoparticule d’argent par une couronne de silice très fine (quelques nanomètres d’épaisseur), mise en avant dans le projet, a pu être démontrée expérimentalement.

La synthèse des nano-hybrides nécessaires à la réalisation de l’objectif 2) a pu être réalisée avec succès. Cette synthèse ouvre la voie à la caractérisation du transfert thermique entre deux nanoparticules métalliques distinctes séparées par un espaceur diélectrique nanométrique, qui constituerait un résultat majeur dans le domaine de la nanothermique.

Articles dans des revues à comité de lecture: 1. Electron and Lattice Heating Contribution to the Transient Optical Response of a Single Plasmonic Nano-Object; R. Rouxel, M. Diego, P. Maioli, N. Lascoux, F. Vialla, F. Rossella, F. Banfi, F. Vallée, N. Del Fatti et A. Crut;
The Journal of Physical Chemistry C 125, 23275-23286 (2021) doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c06629 (Etude expérimentale et théorique des échanges d'énergie internes dans un nano-objet individuel et de la réponse optique transitoire associée)
2. Substrate-supported nano-objects with High vibrational Quality Factors; A. Crut ;Journal of Applied Physics 131, 244301 (2022) doi.org/10.1063/5.0093585
(Elucidation des conditions nécessaires pour créer des modes de vibration peu amortis)

Les modalités du transfert d’énergie aux échelles nanométrique et macroscopique diffèrent à cause du rôle accru des interfaces et du transport balistique des phonons dans le premier cas, dont la description fondamentale est requise dans des domaines tels que l’électronique, la thermoélectricité, l’imagerie biologique ou la détection. Le projet proposé vise à la fois à optimiser les facteurs de qualité vibrationnels de nanorésonateurs à base de nanoparticules métalliques (en déterminant et minimisant leurs sources d’amortissement intrinsèque) et à caractériser le transport des phonons dans des couches fines séparant deux composants métalliques distincts, respectivement utilisés comme radiateur et thermomètre. Le consortium formé pour cela réunit trois partenaires avec des expertises complémentaires : la synthèse de nanoparticules d’or mono cristallines et de nanohybrides métal-diélectrique, et leur spectroscopie optique résolue en temps à l’échelle de la particule unique.