CE29 - Chimie : analyse, théorie, modélisation

Conversion lumineuse par électrochimiluminescence photoinduite – LiCORN

LiCORN

Conversion de la lumière par électrochimiluminescence photoinduite

LiCORN vise à combiner deux concepts opposés : ECL et photoélectrochimie sur semi-conducteurs pour pour créer un nouveau domaine de recherche appelé ECL photoinduite.

L'électrochimiluminescence (ECL) est l'émission de lumière causée par l'état excité d'un luminophore qui est généré par une réaction électrochimique à la surface d'une électrode. Ce phénomène physico-chimique est devenu un outil puissant pour la chimie analytique car il offre des avantages exceptionnels par rapport à la photoluminescence et à la chimiluminescence en raison de sa polyvalence, de sa configuration optique simple, de son bon contrôle spatial et temporel ainsi que de son excellente sensibilité (absence de signal de fond). L'ECL est couramment utilisé pour de nombreuses applications cliniques en laboratoire, notamment l'analyse de l'ADN et une large gamme de tests immunologiques actuellement commercialisés pour les maladies cardiaques et infectieuses, la thyroïde, la maladie d'Alzheimer, les marqueurs tumoraux, etc. L'ECL implique des réactions redox hautement exergoniques et est une manifestation de la région inversée de Marcus. Par conséquent, elle implique généralement des réactions électrochimiques se produisant à des potentiels très négatifs ou très positifs. Il est intéressant de noter que, fondamentalement, dans l'ECL, l'interface électrode/électrolyte peut être considérée comme un émetteur de lumière. Ceci est opposé à ce qui se passe dans un autre type de photoélectrochimie, appelé «photoélectrochimie des semi-conducteurs (SC)«, dans lequel la surface de l'électrode est un absorbeur de lumière. Le principe de base de la photoélectrochimie SC consiste à utiliser des porteurs minoritaires photogénérés dans un SC appauvri pour une réaction d'oxydoréduction à l'interface solide/liquide (trous (h+) pour une photoanode de type n et électrons (e-) pour une photocathode de type p). Ce concept s'est avéré très utile car il permet de déclencher des réactions électrochimiques avec un potentiel plus faible. En particulier, sous l'impulsion de la crise environnementale, la photoélectrochimie SC a récemment attiré beaucoup d'attention dans le contexte de la recherche sur la conversion solaire avec des applications dans la division de l'eau photoélectrochimique assistée par la lumière solaire, la réduction du CO2 et la fixation du N2. LiCORN vise à combiner l'ECL avec la photoélectrochimie SC afin de créer un nouveau domaine de recherche que nous appelons «électrochimiluminescence photoinduite« (P-ECL).<br />L'objectif de LiCORN est de fournir des informations fondamentales sur la P-ECL et d'évaluer son potentiel pour l'imagerie. Pour ce faire, le projet LiCORN a trois objectifs principaux, à savoir : (i) l'élucidation approfondie d'un système modèle très robuste pour acquérir une quantité considérable de connaissances sur la P-ECL (WP1) ; (ii) le développement de démonstrateurs clés pour explorer la polyvalence de ce concept (WP2 et WP3) ; et (iii) l'utilisation de la P-ECL dans un dispositif de preuve de concept pour évaluer son potentiel d'application (WP4).

LiCORN est divisé en cinq workpackages (WP, présentés dans le schéma 1), qui sont eux-mêmes subdivisés en un total de 8 tâches, qui impliquent toutes plusieurs partenaires de l'équipe LiCORN (ISCR, Rennes / ISM, Bordeaux, FOTON, Rennes, et CiNAM, Marseille). Le premier WP, WP0, concerne la coordination du projet qui sera assurée par le partenaire1. Les quatre autres WP (WP1 - WP4) constituent le noyau scientifique de LiCORN, et chaque partenaire est responsable d'un WP scientifique. Les WP1, WP3 et la majeure partie du WP2 peuvent être réalisés indépendamment. Le WP4 est le seul WP qui dépend d'autres tâches et sera exécuté au dernier stade du projet.

Le projet LiCORN a déjà donné lieu à plusieurs faits marquants parmi lesquels :

-Une augmentation considérable des performances des photoélectrodes utilisées pour la conversion de photons infrarouge en lumière visible par P-ECL ( i.e, le phénomène au cœur du projet LiCORN). En effet, avant LiCORN, la P-ECL avait été reporté pour une durée maximale de 15 min. En utilisant des matériaux appropriés, le consortium a montré que cette conversion peut s’effectuer durant plus de 35 h (Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202201865). Nous pensons que cette avancée pourra permettre de débloquer les verrous technologiques pour la suite du projet LiCORN.

-Plusieurs aspects fondamentaux ont été étudiés tels que : - l’utilisation de l’ECL pour activer des semiconducteurs (Cell Rep. Phys. Sci. 2021, 2, 100670), -le développement d’un système d’amplification de luminescence (Electrochim. Acta 2021, 381, 138238), -un nouveau système cathodique (Chem. Commun., 2022, 58, 6686) et -des systèmes P-ECL adressables «wireless » (J. Phys. Chem. Lett. 2022, 13, 5538).

-Une compilation de l’état de l’art a été faite sur l’électrochimiluminescence avec des matériaux semiconducteurs (Chem. Sci. 2022, 13, 2528)

Nous envisageons de developper un système d'imagerie IR et des applications en microscopie.

1. Yu, H. Saada, N. Sojic, G. Loget, Photoinduced electrochemiluminescence at nanostructured hematite electrodes, Electrochim. Acta 2021, 381, 138238
hal-03190652
doi.org/10.1016/j.electacta.2021.138238

2. Y. Zhao, J. Yu, J.-F. Bergamini, Y. Léger, N. Sojic, G. Loget, Photoelectrochemistry at semiconductor/liquid interfaces triggered by electrochemiluminescence, Cell Rep. Phys. Sci. 2021, 2, 100670
hal-03468707
doi.org/10.1016/j.xcrp.2021.100670

3. Y. Zhao, L. Bouffier, G. Xu, G. Loget, N. Sojic, Electrochemiluminescence at semiconductor (nano)materials, Chem. Sci. 2022, 13, 2528–2550
COVER
hal-03592698
doi.org/10.1039/d1sc06987j

4. Y. Zhao, J. Descamps, S. Ababou-Girard, J.-F. Bergamini, L. Santinacci, Y. Léger, N. Sojic, G. Loget, Metal-insulator-semiconductor anodes for ultrastable and site-selective upconversion photoinduced electrochemiluminescence,
Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, 20, e202201865
VIP ARTICLE
hal-03629802
doi.org/10.1002/anie.202201865

5. J. Descamps, Y. Zhao, J. Yu, G. Xu, Y. Léger, G. Loget, N. Sojic, Anti-Stokes photoinduced electrochemiluminescence at a photocathode, Chem. Commun. 2022, 58, 6686-6688
COVER
hal-03688103
doi.org/10.1039/d2cc01804g

6. Y. Zhao, J. Descamps, B. Le Corre, Y. Léger, A. Kuhn, N. Sojic, G. Loget, Wireless Anti-Stokes Photo-induced Electrochemiluminescence, J. Phys. Chem. Lett. in press, 2022, 13, 5538–5544
doi.org/10.1021/acs.jpclett.2c01512

L'électrochimiluminescence (ECL) consiste en l'émission de lumière induite par l'état excité d'un luminophore, générée à la surface d'une électrode. D'autre part, la photoélectrochimie sur semiconducteurs (SCs) illuminés repose sur l'utilisation des porteurs minoritaires photogénérés dans un SC en déplétion afin de réduire le potentiel requis pour déclencher une réaction électrochimique. Le projet LiCORN vise à associer l’ECL à la photoélectrochimie sur SCs -deux domaines qui présentent actuellement un intérêt scientifique considérable- afin de créer un nouveau domaine de recherche appelé «électrochimiluminescence photoinduite» (P-ECL). L'objectif de ce projet est de fournir des données fondamentales cruciales sur la P-ECL et d'évaluer son potentiel pour la détection et d'imagerie. Pour ce faire, l’équipe de LiCORN est composée de quatre partenaires qui possèdent les compétences complémentaires en photoélectrochimie, ECL, optique et science des matériaux.

Coordination du projet

Gabriel LOGET (INSTITUT DES SCIENCES CHIMIQUES DE RENNES)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

Inst.FOTON Institut Fonctions Optiques pour les Technologies de l'informatiON
ISCR INSTITUT DES SCIENCES CHIMIQUES DE RENNES
ISM INSTITUT DES SCIENCES MOLECULAIRES
CINaM Centre National de la Recherche Scientifique Délégation Provence et Corse _ Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille

Aide de l'ANR 509 760 euros
Début et durée du projet scientifique : - 42 Mois

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