Propriétés moyen-infrarouges des nanocristaux de semiconducteur très dopés – MOSAIC

Les métasurfaces plasmoniques, qui collectent et concentrent la lumière dans des volumes sub-longueur d’onde, ont permis l’émergence de nouveaux composants optiques planaires comprenant des sources de lumière, des systèmes de récupération d’énergie et d’ingénierie du front d’onde, des systèmes non-linéaires, des biocapteurs et des composants pour la photocatalyse. Elles offrent en effet plusieurs avantages sur les composants tout-diélectriques : taille de pixel réduite, résolution sub-longueur d’onde et forte exaltation de champ locale menant à une faible consommation de puissance, des signaux de fortes amplitudes et un échauffement localisé.
Si les métasurfaces plasmoniques ont longtemps été fabriquées par lithographie à partir de métaux nobles, la situation est sur le point de changer. Tout d’abord, il a été récemment proposé de nanostructurer les surfaces en utilisant des particules synthétisées chimiquement puis déposées aléatoirement sur un substrat, ce qui est bien moins onéreux que les techniques de lithographies. Ensuite, de nouveaux matériaux plasmoniques ont été développés dont les propriétés ouvrent des perspectives nouvelles. Parmi ceux-ci, les semiconducteurs fortement dopés décalent naturellement, de par leur faible densité de porteur comparée aux métaux nobles, leur fréquence plasma vers l’infrarouge, un domaine où les applications sont nombreuses et certains composants manquent ou sont trop onéreux. De plus, ils offrent une accordabilité de leur fréquence plasmonique sur une large gamme de longueurs d’onde par modulation active de la densité de porteurs libres.
Ainsi, les nanocristaux colloïdaux de semiconducteurs fortement dopés pourraient prochainement révolutionner la conception des métasurfaces plasmoniques. Avant de pouvoir exploiter pleinement leur potentiel, il est toutefois nécessaire de combler les lacunes dans notre connaissance de leurs propriétés optiques. Des expériences récentes ont livré de premières données intéressantes mais elles ont presque toutes été réalisées sur des ensembles de nanocristaux et ne peuvent pas découpler les propriétés intrinsèques aux nanocristaux individuels des effets statistiques dus à leur hétérogénéité ou des effets collectifs liés au couplage optique entre particules. La seule exception à ce jour est une expérience réalisée avec un nano-FTIR (nanoscale Fourier transform infrared spectroscopy) couplé à une source synchrotron infrarouge qui a permis de mesurer le spectre de nanocristaux individuels. Cette technique ne pouvant évidemment pas être appliquée de manière systématique du fait de la difficulté d’accès aux grands instruments, une nouvelle approche est aujourd’hui indispensable.
L’idée du projet MOSAIC est de contourner ces difficultés en combinant un dispositif expérimental de laboratoire et des simulations numériques à l’état de l’art. Nous construirons d’abord un nano-FTIR « background-free » de grande sensibilité de façon à pouvoir mesurer la polarisabilité complexe de nanocristaux individuels. En analysant ces mesures à l’aide d’outils de simulation avancés, nous pourrons alors modéliser précisément la permittivité diélectrique intrinsèque des nanocristaux. Nous réaliserons ensuite des mesures d’ensemble par spectroscopie FTIR classique que nous comparerons à des simulations basées sur un code de diffusion multiple unique, que nous avons récemment développé. Ce code semi-analytique est capable de reproduire la diffusion d’un ensemble de particules, même quand celles-ci sont déposées sur un substrat. Il peut également prendre en compte les effets de taille finie liés au confinement du gaz d’électrons, allant ainsi au-delà du modèle de Drude.
Notre projet aura un impact fort sur la communauté en procurant aux acteurs académiques et industriels les clés nécessaires à l’ingénierie des propriétés optiques des métasurfaces constituées de nanocristaux de semiconduteurs dopés et à la réalisation d’une nouvelle génération de composants plasmoniques actifs.