Iode: Conditionnement de cet élément à longue durée de demi-vie dans des verres et vitrocéramiques nucléaires sous pression – Iodine-CLEAN-UP

L’isotope radioactif 129I est un sous-produit de l’activité des centrales nucléaires, il s’agit d’un déchet de vie longue et activité intermédiaire. Jusqu’à maintenant, une méthode de gestion du 129I employée dans les pays industrialisés dont la France a été l’utilisation de la dilution isotopique par décharge dans l’eau de mer entrainant une augmentation substantielle des concentrations en 129I anthropique dans l’environnement. Plusieurs alternatives ont été envisagées pour immobiliser cet isotope radiotoxique et notamment les matrices vitreuses cependant du fait de sa forte volatilité à haute température le taux de rétention reste très faible avec ce protocole. En conséquence, le 129I représente un risque immédiat environnemental et sociétal tant qu’une solution adéquate pour l’immobiliser n’est pas définie.
Dans le cadre du projet Iodine-CLEAN-UP, nous proposons une approche expérimentale innovante afin de piéger l’iode dans des matrices vitreuses et des vitrocéramiques synthétisées sous haute pression et haute température. Ce projet est subdivisé en trois tâches complémentaires et interconnectées. Dans la Tâche 1, la recherche se concentrera sur la détermination des lois de solubilité de l’iode dans des compositions de verres nucléaires en fonction des paramètres intensifs expérimentaux (pression, température et conditions redox), ainsi qu’en fonction de la composition chimique de la matrice vitreuse. De plus, nous explorerons la possibilité de synthétiser des vitrocéramiques pour l’immobilisation de l’iode ce qui n’a jamais été étudié jusqu’à présent. L’objectif finale de cette approche expérimentale est de proposer une formulation adaptée pour une immobilisation durable de l’iode soit dans des matrices vitreuses soit dans des vitrocéramiques et en utilisant des conditions de pression viables industriellement.
La deuxième étape de notre projet (Tâche 2) est de déterminer les mécanismes de dissolution de l’iode et de quantifier son effet sur la structure locale et les propriétés physiques des matériaux synthétisés. Cette approche multi-échelles implique l’utilisation de techniques de caractérisation de pointe (RMN, XPS, PDF, TEM et DSC). Nous aurons pour objectifs de déterminer à l’échelle microscopique la distribution de l’iode au sein de la structure vitreuse et dans les phases cristallines (dans le cas des vitrocéramiques), l’effet que l’iode induit sur le réseau silicaté et boraté, ainsi que l’impact de l’iode sur la température de transition vitreuse. Avec ces résultats, nous pourrons établir les conditions de synthèse et la composition de matrice optimales pour le stockage de l’iode stable dans le temps.
Des expériences d’altération aqueuses seront conduites pour étudier le comportement de nos matrices dopées en iode en condition d’environnement naturel et en fonction du temps. Cette approche conduite en conditions aqueuses nécessitera l’utilisation de microtechniques pour la caractérisation des phases formées lors de l’altération ainsi que la quantification des éléments relâchés en solution. A partir des synthèses réalisées, nous déterminerons les vitesses initiales et résiduelles d’altération pour construire un modèle d’altération en fonction du temps des matrices dopées en iode. Nous pourrons alors établir la faisabilité d’un entreposage en site géologique de ces matrices.
Le projet Iodine-CLEAN-UP regroupe des acteurs français leaders dans le domaine de l’expérimentation haute pression (LPG), la caractérisation des matériaux (IMN), les verres (LPG, IMN, CEA NIMBE) et les processus d’altération associés (Subatech, CEA DE2D). Ce projet pluridisciplinaire aborde des aspects variés depuis les sciences des matériaux, en passant par la gestion des déchets nucléaires et sur des considérations environnementales. A terme, ce projet pourrait aboutir à une solution durable industrielle permettant d’immobiliser l’iode radioactif produits par l’activité nucléaire.