Dynamique intra-impulsionnelle et transfert d'énergie rapide dans les verres de silice - vers la voie de procédés intelligents par lasers ultrarapides – INTRALAS

Les nanotechnologies dépendent aujourd’hui d’outils contrôlables capables de structurer les matériaux avec la plus grande précision. Avec des capacités intrinsèquement nanométriques, les laser ultrabrefs sont une technologie idéale pour relever ce défi. Pour optimiser la structuration en termes de rendement et d'échelle, les procédés laser intelligents ont émergé, basés sur l’adaptation spatio-temporelle de l'irradiation à la réponse du matériau. Définir des stratégies avancées nécessite de comprendre les processus électroniques primaires régissant le dépôt d'énergie laser et les voies de relaxation (électronique vs vibration) vers les modifications structurales. Peu d'informations sont actuellement disponibles sur les processus intra-impulsionnel et sur la dynamique du matériau pendant sa phase d'excitation. Nous viserons ici des verres fonctionnels en raison de leurs non-linéarités, de leurs structures fragiles et du potentiel de conception 3D.
Nous proposons une introspection résolue en temps de l'évolution électronique et structurale de la silice fondue sous irradiation laser ultrarapide. L'objectif est d'élucider les voies primaires de couplage et de dépôt d'énergie intra-impulsionnelle avec un cycle unique de résolution. La silice fondue est considérée comme un matériau modèle de par son intérêt technologique et par le corpus de connaissances disponibles. Nous ciblons deux évolutions spécifiques; la dynamique de la bande interdite et le couplage de l'énergie à la matrice. Les procédures expérimentales incluent deux méthodes originales de diagnostic basées sur l'interférométrie spectrale résolue en temps. L'interférométrie ultrarapide VUV résolue en temps près du cut-off de transmission (dans la région spectrale de la queue d'Urbach au bord de la bande de conduction) révélera la dynamique du bandgap optique pendant les 50 fs d’irradiation. La courte durée de la sonde VUV (2-3 fs) permettra d'accéder à la dynamique intra-impulsionnelle définissant les effets induits par le champ et la population électronique. Cette information peut requalifier les scénarios existants de formation du plasma électron-trou. Deuxièmement, la dynamique du transfert d'énergie sera interrogée. Par spectroscopie vibrationnelle résolue en temps d'un marqueur incorporé dans la matrice de silice fondue (groupes hydroxyles) et l'imagerie plasma quantitative, nous corrélerons les deux mécanismes de transfert d'énergie, le couplage de polarisation moléculaire forte et l’activation vibratoire collisionnelle. Ceci est essentiel pour développer des concepts intelligents de dépôt d’énergie et de procédés.
Ces expériences seront complétées par des simulations des processus photo-électroniques et de l'évolution de la structure électronique par la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) ab initio et par DFT dépendante du temps, afin d'étendre les connaissances des processus quantiques qui ne sont pas considérés par les approches actuelles de modélisation des procédés laser.

Ionisation primaire : population électronique et distorsions de bande
- Génération des impulsions de la sonde VUV

Simulation atomistique des effets électroniques :
- Détermination de la dynamique de la bande interdite

Ionisation primaire : population électronique et distorsions de bande
- Interférométrie spectrale à transformée de Fourier résolue dans le temps.

Transfert d'énergie des électrons vers la matrice
-Spectroscopie d'absorption transitoire dans le domaine spectral de l'infrarouge moyen.
- Décroissance électronique

Simulation atomistique des effets électroniques :
- Détermination de la nature, de la force et de la durée de vie du piégeage des électrons
- Détermination du temps de couplage électron-phonon.

1. E. Moreno, H. Nguyen, R. Stoian, J. P. Colombier, Full Explicit Numerical Modeling in Time-Domain for Nonlinear Electromagnetics Simulations in Ultrafast Laser Nanostructuring, Applied Sciences, vol. 11(16), pp. 7429 (2021)

2. Arshak Tsaturyan, Elena Kachan, Razvan Stoian, Jean-Philippe Colombier, Soumis: «Ultrafast bandgap narrowing and cohesion loss of photoexcited fused silica«

Les micro/nanotechnologies dépendent aujourd'hui d'outils contrôlables capables de structurer les matériaux avec la plus grande précision. Avec des capacités nanométriques, les laser ultrabrefs sont une technologie idéale pour relever ce défi. Pour optimiser la structuration en termes de rendement et d'échelle, les procédés laser intelligents de matériaux ont émergé, basés sur l'adaptation spatio-temporelle de l'irradiation à la réponse du matériau. Définir des stratégies avancées nécessite de comprendre les processus électroniques primaires régissant le dépôt d'énergie laser et les voies de relaxation (électronique vs vibration) vers les modifications structurales. Peu d'informations sont actuellement disponibles sur les processus intra-impulsionnel et sur la dynamique du matériau pendant sa phase d'excitation. Nous viserons ici des verres fonctionnels en raison de leurs non-linéarités, de leurs structures fragiles et du potentiel de conception 3D. Nous proposons une introspection résolue en temps de l'évolution électronique et structurale de la silice fondue sous irradiation laser ultrarapide. L'objectif est d'élucider les voies primaires de couplage et de dépôt d'énergie intra-impulsionnelle avec un cycle unique de résolution. La silice fondue est considérée comme un matériau modèle de par son intérêt technologique et par le corpus de connaissances disponibles. Nous ciblons deux évolutions spécifiques; la dynamique de la bande interdite et le couplage de l'énergie à la matrice. Les procédures expérimentales incluent deux méthodes originales de diagnostic basées sur l'interférométrie spectrale résolue en temps. L'interférométrie ultrarapide VUV résolue en temps près du cut-off de transmission (dans la région spectrale de la queue d'Urbach au bord de la bande de conduction) révélera la dynamique du bandgap optique pendant les 50 fs d'irradiation. La courte durée de la sonde VUV (<4 fs) permettra d'accéder à la dynamique intra-impulsionnelle définissant les effets induits par le champ et la population électronique. Cette information peut requalifier les scénarios existants de formation du plasma électron-trou. Deuxièmement, la dynamique du transfert d'énergie sera interrogée. Par spectroscopie vibrationnelle résolue en temps d'un marqueur incorporé dans la matrice de silice fondue (groupes hydroxyles) et l'imagerie plasma quantitative, nous corrélerons les deux mécanismes de transfert d'énergie, le couplage de polarisation moléculaire forte et l'activation vibratoire collisionnelle. Ceci est essentiel pour développer des concepts intelligents de dépôt d'énergie et de procédés. Ces expériences seront complétées par des simulations des processus photo-électroniques et de l'évolution de la structure électronique par la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) ab initio et par DFT dépendante du temps, afin d'étendre les connaissances des processus quantiques qui ne sont pas considérés par les approches actuelles de modélisation des procédés laser.