Décrypter l’optique du h-BN en combinant des spectroscopies à haute résolution spatiale, énergétique et angulaire – BONASPES

Le nitrure de bore hexagonal (h-BN) est un matériau optique émergent qui possède une bande interdite indirecte mais qui présente une luminescence très intense dans l'UV profond. Au cours des dernières années, une description générale des mécanismes de recombinaison optique a été esquissée, mettant en particulier en évidence un couplage phonon-exciton très efficace. Néanmoins, aucun spectre d'absorption n'a été mesuré au-dessus de l'énergie de bande interdite, domaine spectral où les mesures de transmission sont extrêmement difficiles. De plus, les transitions optiques assistées par phonons ne peuvent être correctement décrites que par une description fine des relations de dispersion des excitons et des phonons, information accessible uniquement par des techniques non optiques. L'intérêt de h-BN pour les applications optiques va également au-delà de sa seule luminescence dans l'UV profond puisqu'ont été mises en évidence plusieurs sources de photons uniques très brillantes et stables, dans une large gamme spectrale. En raison du grand nombre de phénomènes interconnectés intervenant dans la réponse optique ultime de h-BN, ce n'est pas un seul type de spectroscopie, mais une combinaison originale de méthodes spectroscopiques qui sont nécessaires.
Le projet BONASPES a pour objectif de réaliser une avancée significative dans la compréhension des propriétés optiques singulières de h-BN. Pour atteindre cet objectif, le consortium réunit quatre équipes aux compétences complémentaires avec des dispositifs expérimentaux à l'état de l'art: la microscopie électronique à balayage en transmission (groupe STEM-LPS à Orsay), la spectroscopie optique dans l'UV profond (groupe L2C à Montpellier), la diffusion inélastique résonante des rayons X (ligne Sextants du Synchrotron Soleil) et les techniques de spectroscopie théorique modernes (groupe Théorie de la matière condensée à Rome).
Plusieurs aspects de la réponse optique de h-BN seront abordés: les spectres d'absorption de h-BN, du cristal massif jusqu'à la monocouche, et le rôle du couplage exciton-phonon; la dépendance en vecteur d'onde de l'exciton, des phonons et de leur couplage; le rôle des défauts d'empilement dans la réponse optique de h-BN; la corrélation entre les raies d'absorption et d'émission et les défauts ponctuels et dopants natifs bien caractérisés; l'identification de nouvelles sources possibles de photons uniques dans les domaines spectraux visible et UV. Au cours des quinze dernières années, h-BN s'est positionné comme un système modèle pour tester de nouvelles approches ab initio dans le cadre de la théorie des perturbations à plusieurs corps. Les mesures spectroscopiques qui seront obtenues par le projet BONASPES deviendront des jalons et fourniront des résultats pionniers pour les développements futurs de la théorie des perturbations à plusieurs corps.
Outre l’intérêt intrinsèque pour l’optique de h-BN, le projet vise également à ouvrir la voie à de nouveaux concepts et à de nouveaux outils pour l’optique des matériaux. Un point important sera le développement d'instrumentations et de techniques innovantes: une expérience de micro-photoluminescence et de réflectométrie fonctionnant dans l'UV profond au L2C; un microscope STEM monochromatique et corrigé des aberrations, unique au monde, installé au LPS et capable de réaliser spectroscopie des pertes d'énergie des électrons et imagerie hyperspectrale en nano-cathodoluminescence, avec une haute résolution spatiale et en impulsion; un nouveau système de collection permettant d'effectuer simultanément la luminescence optique excitée par rayons X (XEOL) et la diffusion inélastique résonante des rayons X (RIXS) à Soleil.