CE08 - Matériaux métalliques et inorganiques et procédés associés

Cellules solaires multi-jonctions multi-fils à base de nano-pyramides d'InGaN – INMoSt

InGaN pour la réalisation de cellules photovoltaïques : une dernière tentative (réussie) ?

L'objectif d'INMoSt est la réalisation de cellules solaires à faible coût et à haut rendement à l'aide de semi-conducteurs de type III-N. Cet objectif devient possible par la combinaison d'une série de technologies innovantes. <br />La première étape sera la démonstration de CS qui dépassent l'état de l'art, autoportées et flexibles. L'objectif ultime sera la fabrication d'un empilement de ces CS, à l'aide d'un processus entièrement compatible avec la technologie des circuits intégrés conventionnels.

De nombreux challenges à relever

En termes d'efficacité, à l'heure actuelle, les SC à jonctions multiples sont le seul concept à démontrer des performances dépassant la limite Schockley-Queisser à jonction unique (33 %) et à atteindre des applications industrielles. Elles reposent sur le fait que des rendements de conversion plus élevés peuvent être atteints en divisant le spectre solaire en plusieurs gammes de longueurs d'onde et en convertissant ces fenêtres spectrales avec des cellules distinctes à bandes interdites adaptées. Cette stratégie, qui utilise deux électrodes et quatre jonctions de semi-conducteurs III-V, a permis d'obtenir le rendement de conversion le plus élevé rapporté à ce jour, à savoir 46 %. Le coût élevé de ces dispositifs empêche leur application en tant que panneaux plats, mais ils peuvent trouver des applications commerciales pour le photovoltaïque à concentration, ou pour des applications spatiales. Ainsi, au cours des cinq dernières années, l'intérêt pour le développement d'une CS multi-jonction à faible coût a décollé. INMoSt s'inscrit dans ce cadre avec une approche originale.<br /><br />Dans le cadre d'INMoSt, pour réduire le coût tout en maintenant un haut rendement, nous proposons le développement de CS multi-terminaux, multi-jonctions, à base d'InGaN. Par rapport à d'autres approches, cette famille de matériaux offre l'avantage d'une grande stabilité mécanique, thermique et chimique, l'absence d'éléments toxiques dans la CS et un processus de production respectueux de l'environnement. Il a été théorisé qu'une CS InGaN à 2 contact et triple jonctions pourrait atteindre une efficacité supérieure à 40%. Cependant, une telle structure n'est pas adaptée à notre objectif car : <br /><br />(i) Elle ne permet pas de diminuer drastiquement le coût à cause du substrat sur lequel la structure est fabriquée, généralement du saphir.<br /><br />(ii) Elle nécessite des jonctions tunnel complexes. <br /><br />(iii) En raison de la contrainte résultant de l'absence d'un substrat en accord de maille et de la propension de InGaN à la séparation de phase, seules une composition en indium et une épaisseur de la couche d'InGaN limitées peuvent être atteintes avec une qualité de matériau raisonnable. Ceci n'est pas surprenant puisque l'épaisseur critique de la couche pour un InGaN de haute qualité et contraint avec une teneur moyenne en In n'est que de quelques nanomètres.<br /> <br />(iv) Il présente des problèmes de résistance élevée de la couche de contact GaN de type p.<br /><br />(v) Les charges de polarisation de l'interface InGaN/GaN, qui n'ont pas été prises en compte dans le modèle, diminue l'efficacité de collection.<br /><br />Différents types de CS à base d'InGaN ont été démontrés. Cependant, en raison des problèmes mentionnés ci-dessus, le meilleur rendement rapporté n'est que de 5,9% et a été obtenu pour des structures MQW, avec une épaisseur totale de l'absorbeur InGaN de 46 nm et une teneur en In de 19%. <br /><br />Notre approche pour surmonter ces difficultés est décrite ci-dessous.

Notre approche s'appuie sur les techniques suivantes :

- Croissance de la CS InGaN par épitaxie de Van der Walls sur des substrats h-BN/Al2O3 par MOVPE. Cette technique permet la libération mécanique simple de la structure épitaxiale, son transfert sur un substrat hôte et la réutilisation multiple du substrat.

- Croissance de la CS en utilisant la croissance sélective par MOVPE, qui permet la synthèse de nanostructures d'InGaN de haute qualité cristalline, au lieu de couches planaires d'InGaN, contenant une forte densité de dislocations et de défauts d'empilement. La géométrie de la nano-pyramide augmente l'épaisseur critique de la couche, ce qui permet d'obtenir des structures sans dislocation avec une meilleure incorporation de l'indium. Cette technique permet la fabrication de jonctions à haute teneur en indium.

- Croissance de la couche de p-(In)GaN par PAMBE à basse température. Cette technique permet d'obtenir des niveaux de dopage élevés tout en évitant les problèmes de passivation par l'hydrogène, de domaines d'inversion de polarité et d'auto-passivation qui apparaissent dans le cas de la croissance par MOVPE. Ainsi, des couches à forte concentration en Mg (dopant de type p) peuvent être réalisées sans dégradation significative de la qualité du matériau.

- Mise en œuvre de contacts tunnel n+/p+ pour réduire la résistance du contact p. Cette technologie a été récemment introduite dans les LED en nitrure III, avec des résultats positifs en termes de résistance de contact et de propagation du courant. Lorsque l'on applique une polarisation inverse à une jonction p+/n+ fortement dopée, les électrons peuvent passer par effet tunnel de la bande de valence de la région p à la bande de conduction de la région n. En raison de l'exigence de niveaux de dopage très élevés pour favoriser le courant d'émission de champ, de tels contacts tunnel sont fabriqués par PAMBE, car cette technique est capable d'atteindre des niveaux de dopage n+ record (jusqu'à ˜ 1021 cm-3) sans dégradation des propriétés structurelles.

- Utilisation d'une configuration multi-contacts où les différentes cellules sont connectées en parallèle. Cela relâche la nécessité de l'adaptation du courant et évite la croissance de jonctions tunnel compliquées requises dans le cas de cellules connectées en série (2 bornes) .

Les travaux de simulation ont conduit au design des cellules solaires à réaliser ainsi qu’à la réalisation de masques (physiques) de photo-lithographie et de lithographie e-beam (logiciel). Le design a fait l’objet d’une publication, et une autre est en cours. Nous montrons que l’optimisation effectuée dans le cadre de cette étude qui prend en compte les possibilités techniques réelles de croissance de matériaux et de fabrication de composants, conduit à une efficacité théorique proche de 20%, ce qui est bien au-delà de l’état de l’art.

Les travaux de croissance de matériaux et de fabrication ont pris un peu de retard. Un premier essai, pas tout à fait concluant, a permis de tester la reprise de croissance MBE/MOVPE et la réalisation de jonction tunnel. Une série de substrats avec masque en silice et couche de h-BN a pu être réalisée et utilisée pour la réalisation de cellule solaire à base de puits quantiques. Ces structures ont servi à l’optimisation du procédé de décollement et transfert des cellules sur substrat de cuivre mince.

Le fait marquant de ce début de projet concerne la démonstration de décollement et transfert de couches actives de grandes dimensions (jusqu’à plusieurs cm2, nécessaires pour les cellules solaires) sur différent types de substrats (cuivre pour la dissipation thermique et la flexibilité, polymère pour la flexibilité, silicium pour les cellules tandem) avec pas ou très peu de fissures et sans altération des performances.

Les travaux des prochains mois consisteront à comparer une cellule solaire InGaN standard réalisée uniquement par MOVPE à une cellule fabriquée par reprise d’épitaxie avec ou sans jonction tunnel. Dans un deuxième temps nous évaluerons l’apport de la croissance sélective à l’échelle nanométrique en comparant une cellule standard et une cellule à nano-pyramides. Si les résultats confirment nos prédictions théoriques, nous étudierons la réalisation d’une cellule tandem par report, après détachement, d’une cellule à nano-pyramides sur une cellule à nano-pyramides inversées sur cuivre. C’est le design de cette dernière structure que nos simulations indiquent comme étant la plus performantes. Elle nécessite de faire croître les couches actives sur un substrat terminé par une fine couche de h-BN et la maîtrise du décollement et transfert, étapes que nous avons validées durant cette première partie du projet.

1. Multi-microscopy nanoscale characterization of the doping profile in a hybrid Mg/Ge-doped tunnel junction.E Di Russo, A Mavel, VF Arcara, B Damilano, I Dimkou, S Vézian, ..., Nanotechnology 31 (46), 465706 (2020)
2. Control of the Mechanical Adhesion of III–V Materials Grown on Layered h-BN, P Vuong, S Sundaram, A Mballo, G Patriarche, S Leone, F Benkhelifa, ..., ACS Applied Materials & Interfaces 12 (49), 55460-55466 (2020)
3. Effectiveness of selective area growth using van der Waals h-BN layer for crack-free transfer of large-size III-N devices onto arbitrary substrates, S Karrakchou, S Sundaram, T Ayari, A Mballo, P Vuong, A Srivastava, ..., Scientific Reports 10 (1), 1-9 (2020)
4. Monolithic Free-Standing Large-Area Vertical III-N Light-Emitting Diode Arrays by One-Step h-BN-Based Thermomechanical Self-Lift-Off and Transfer, S Karrakchou, S Sundaram, R Gujrati, P Vuong, A Mballo, HE Adjmi, ..., ACS Applied Electronic Materials (2021)
5. MOVPE of GaN-based mixed dimensional heterostructures on wafer-scale layered 2D hexagonal boron nitride—A key enabler of III-nitride flexible optoelectronics, S Sundaram, P Vuong, A Mballo, T Ayari, S Karrakchou, PL Voss, ..., APL Materials 9, 061101 (2021)

Afin de réduire les émissions de carbone et d'atténuer les effets du changement climatique, le secteur de l'énergie nécessite une transition énergétique urgente à l'échelle mondiale. Dans le domaine du photovoltaïque, malgré les efforts considérables consacrés à la mise en œuvre à grande échelle, la réduction des prix reste la principale préoccupation pour devenir pleinement compétitif par rapport aux sources d'énergie traditionnelles. Dans ce cadre, deux paramètres principaux peuvent conduire à une réduction du coût photovoltaïque par watt, à savoir une plus grande efficacité de conversion et un coût de production plus faible.

L'objectif d'INMoSt est la réalisation de cellules solaires à faible coût, à haut rendement et à jonctions multiples utilisant une seule famille de matériaux, à savoir les semi-conducteurs de nitrure III. Cet objectif devient possible grâce à la combinaison d'une série de technologies innovantes. Tout d'abord, les développements récents de la méthode de croissance de nano-structures d’InGaN ont permis d'améliorer l'incorporation de l'In dans le matériau sans augmenter la densité de défauts structurels. Ensuite, la mise en place d'un processus simple de décollage et de transfert basé sur h-BN permet une réduction drastique des coûts de fabrication. Enfin, l'amélioration de la conductivité de la région p et du contact p est maintenant possible en déposant des couches dopées Mg par épitaxie moléculaire et en utilisant un schéma de contact tunnel n+/p+. La combinaison de ces percées récentes a jeté les bases de la mise en œuvre de cellules solaires InGaN à faible coût (réutilisation du substrat) et à haut rendement. Le premier jalon sera la démonstration de cellules solaires de pointe et flexibles à base d'InGaN. Ceci sera réalisé par l'encapsulation de cellules solaires détachées dans du PDMS. L'objectif final sera la fabrication d'un empilement de ces cellules solaires, chaque étage ayant une bande interdite différente afin de permettre l’absorption d’une grande partie du spectre solaire, et utilisant un procédé entièrement compatible avec la technologie conventionnelle de production de circuits intégrés.

Le consortium INMoSt réunit deux partenaires ayant une expertise et des capacités expérimentales et théoriques complémentaires : GT CNRS et CEA-IRIG-PHELIQS. Les chercheurs d'INMoSt possèdent une formation en sciences et en ingénierie, ainsi qu'une expertise dans les aspects expérimentaux et théoriques des matériaux et des nanostructures de nitrure, de la cinétique de croissance, des procédés de fabrication de semi-conducteurs, de la caractérisation des matériaux et de la physique des dispositifs. La stratégie fonctionnelle du projet repose sur trois grands axes d'optimisation technologique : la simulation et la conception, la croissance épitaxiale et la fabrication de dispositifs. Ceci est accompagné par des caractérisations poussées des matériaux et dispositifs réalisés.

Le photovoltaïque est en train de devenir une industrie majeure, avec une croissance constante en termes d'avantages économiques et sociaux. Préparer les prochaines étapes du développement, en particulier le défi 30-30-30 (production de modules photovoltaïques avec un rendement de conversion énergétique >30% pour un prix <30 c$/Wp d'ici 2030), à partir de la recherche fondamentale et de l'innovation est extrêmement important. INMoSt fournira les premières cellules solaires multijonctions (SC) à haut rendement et à faible coût, utilisant une seule famille de matériaux, à savoir les semi-conducteurs de nitrure III.

Coordination du projet

Jean Paul Salvestrini (Unité Mixte Internationale GT CNRS)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

PHELIQS Photonique Electronique et Ingénierie Quantiques
UMI GT CNRS Unité Mixte Internationale GT CNRS

Aide de l'ANR 386 883 euros
Début et durée du projet scientifique : janvier 2020 - 48 Mois

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