Réactivité d’interface, évolution de la microstructure et des contraintes durant la croissance de films minces - modélisation multi-échelle et validation expérimentale – INTEGRAL

Les mécanismes élémentaires d'adsorption et de diffusion, au niveau atomique, ainsi que les hauteurs de barrière d'énergie correspondantes seront identifiées en utilisant à la fois des calculs ab initio de type DFT et la dynamique moléculaire. Ces événements seront ensuite incorporés dans un code de Monte Carlo cinétique (kMC), de manière à reproduire des conditions de croissance réalistes pour la pulvérisation magnétron (distribution en énergie et distribution angulaire des particules incidentes). Le code de simulation ainsi développé sera capable de combiner différentes échelles de longueur et de temps et de prédire l'évolution de grandeurs physiques, telles que la rugosité, la densité et/ou la morphologie des films minces, dans le but ultime de traiter les processus de génération et de relaxation de contraintes intrinsèques dans un code de simulation multi-physique unique. Les premiers stades de croissance sont d'une importance primordiale pour le développement subséquent de la microstructure; ainsi, le cas des métaux à haute mobilité (Cu) et celui des métaux à faible mobilité (Mo) seront étudiés en parallèle, afin de les comparer aux observations expérimentales montrant différents modes de croissance adoptés, 3D vs 2D, respectivement. La réactivité chimique à l'interface entre métal et silicium cristallin sera étudiée afin de mieux comprendre les mécanismes de formation de siliciures d'interface. Enfin, dans le cas de la croissance polycristalline, la formation et l'évolution des joints de grains seront abordées, en relation avec la diffusion des défauts ponctuels. L'approche de simulation réunira les modèles de kMC sur réseau rigide et de kMC hors réseau pour traiter de la création de défauts, du mélange chimique interfacial et de la formation des joints de grains lors de la croissance de films polycristallins. La modélisation de la contrainte intrinsèque sera abordée en utilisant la technique d'activation-relaxation cinétique (k-ART), un algorithme kMC hors réseau auto-apprenant, en collaboration avec le groupe du Professeur Mousseau à l'Université de Montréal. Des données expérimentales seront obtenues à partir d'expériences de croissance par pulvérisation magnétron en utilisant une palette unique d'études en temps réel et in situ à la croissance, mais également en utilisant les installations Synchrotron, permettant une analyse structurale in situ, par diffraction ou diffusion aux petits angles des rayons X. La force du projet réside dans la confrontation directe des résultats de modélisation numérique aux données expérimentales obtenues sur les propriétés structurales, électriques et optiques des films minces. Le but ultime du projet est d'évaluer les contraintes intrinsèques et de simuler leur évolution durant la croissance dans des conditions énergétiques, car une telle étude n'a pas encore abouti avec succès jusqu'ici.

- Development of a 3D kinetic Monte Carlo code devoted to magnetron sputter-deposition of copper films (WP1); a manuscript under preparation
- In the framework of the 17th « Journée de la Matière Condensée - JMC17» the PI co-organised the mini-symposium « CPR24 Croissance des films minces: modélisation multi-niveaux, élaboration et caractérisation expérimentales », which brought together more than 30 participants in each session and 12 oral contributions.

- Obtaining of funding from the French government program “Investissements d’Avenir” (EUR INTREE, reference ANR-18-EURE-0010) to support a Master 2 internship .

Le logiciel k-ART de l'équipe de Mousseau (Partenaire du présent projet) a récemment été utilisé pour étudier le piégeage des vides dans le film afin de comprendre le stress. Dans le présent travail, les effets des contraintes seront incorporés dans le modèle kMC de deux manières :
• en reliant le nombre et le type de défauts obtenus à partir des simulations kMC à la contrainte macroscopique, en utilisant un modèle analytique étendu ou une approche kMC
• en modifiant dynamiquement la barrière énergétique qui contrôle la diffusion des atomes dans et hors du GB en raison de la présence de contraintes à l'aide de k-ART.
Boateng et al. ont rapporté des simulations de kMC dans lesquelles la contrainte de décalage a été prise en compte pour reproduire la croissance hétéroépitaxiale des couches contraintes, mais elles n'ont pas abordé la contrainte intrinsèque qui se développe pendant la croissance du film polycristallin. Les films minces polycristallins sont plus difficiles à simuler en raison de la difficulté inhérente à la formation de GB. La formation de GB a déjà été incluse dans les simulations de kMC par le groupe du professeur Huang de la Northeastern Univ. mais sans tenir compte des effets du stress. Des contacts ont été établis avec le groupe susmentionné, leur point de vue a été offert au groupe et leurs précieux conseils seront disponibles tout au long du projet INTEGRAL.

Communications internationale
1. C. Mastail, C. Furgeaud, F. Nita, A. Michel, G. Abadias, “A Multiscale Modelling Of Thin Film Growth: Application To Sputterdeposited Cu Films” Plasma thin film international union meeting – PLATHINIUM (Virtual), 13-17 September 2021
2. G. Abadias, C. Mastail, R. Mareus, F. Nita, C. Furgeaud, A. Michel, “Computational Modeling of 3D Thin Film Growth Morphology: Influence of Angular and Energy Distribution of Particle Flux”, Invited Talk, 47th International Conference on Metallurgical Coatings and Thin Films - ICMCTF(virtual), 26-30 Avril 2021 (invited talk))


Communication nationale 1. F. Nita, C. Furgeaud, C. Mastail, A. Michel, G. Abadias « Modélisation par Monte Carlo cinétique de la croissance de films minces de Cu dans des conditions énergétiques » 17èmes journées de la matière condensée –JMC17(virtual) 24-28 août 2020 (oral)

Organisation of the mini-symposium « CPR24 Croissance des films minces: modélisation multi-niveaux, élaboration et caractérisation expérimentales », in the framework of the 17th « Journée de la Matière Condensée - JMC17» which brought together more than 30 participants in each session and 12 oral contributions.

Le projet "INTEGRAL" a pour objectif de développer un outil de modélisation multi-échelle, robuste et réaliste, de la croissance de films minces métalliques par dépôt physique en phase vapeur, et en particulier dans des conditions énergétiques telles que celles du dépôt par pulvérisation cathodique dans le but ultime d'étudier les processus de génération de stress et de relaxation. Les mécanismes élémentaires d'adsorption et de diffusion, au niveau atomique, ainsi que les hauteurs de barrière d'énergie correspondantes seront identifiés en utilisant à la fois des calculs ab initio de type DFT et la dynamique moléculaire. Ces événements seront ensuite incorporés dans un code de Monte Carlo cinétique (kMC), de manière à reproduire des conditions de croissance réalistes pour la pulvérisation magnétron (distribution en énergie et distribution angulaire des particules incidentes). Le code de simulation ainsi développé sera capable de combiner différentes échelles de longueur et de temps et de prédire l'évolution de grandeurs physiques, telles que la rugosité, la densité et/ou la morphologie des films minces, dans le but ultime de traiter les processus de génération et de relaxation de contraintes intrinsèques dans un code de simulation multi-physique unique.
Les premiers stades de croissance sont d'une importance primordiale pour le développement subséquent de la microstructure; ainsi, le cas des métaux à haute mobilité (Cu) et celui des métaux à faible mobilité (Mo) seront étudiés en parallèle, afin de les comparer aux observations expérimentales montrant différents modes de croissance adoptés, 3D vs 2D, respectivement. La réactivité chimique à l'interface entre métal et silicium cristallin sera étudiée afin de mieux comprendre les mécanismes de formation de siliciures d'interface. Enfin, dans le cas de la croissance polycristalline, la formation et l'évolution des joints de grains seront abordées, en relation avec la diffusion des défauts ponctuels.
L'approche de simulation réunira les modèles de kMC sur réseau rigide et de kMC hors réseau pour traiter de la création de défauts, du mélange chimique interfacial et de la formation des joints de grains lors de la croissance de films polycristallins. La modélisation de la contrainte intrinsèque sera abordée en utilisant la technique d'activation-relaxation cinétique (k-ART), un algorithme kMC hors réseau auto-apprenant, en collaboration avec le groupe du Professeur Mousseau à l'Université de Montréal. Des données expérimentales seront obtenues à partir d'expériences de croissance par pulvérisation magnétron au sein du laboratoire Pprime, en utilisant une palette unique d'études en temps réel et in situ à la croissance, mais également en utilisant les installations Synchrotron, permettant une analyse structurale in situ, par diffraction ou diffusion aux petits angles des rayons X. La force du projet INTEGRAL réside dans la confrontation directe des résultats de modélisation numérique aux données expérimentales obtenues sur les propriétés structurales, électriques et optiques des films minces. La disponibilité au sein du groupe de recherche de différentes techniques in situ à la croissance, permet une constante validation du code de calcul.
Le but ultime du projet est d'évaluer les contraintes intrinsèques et de simuler leur évolution durant la croissance dans des conditions énergétiques, car une telle étude n'a pas encore abouti avec succès jusqu'ici. Les connaissances fondamentales obtenues lors de la mise en œuvre du projet INTEGRAL permettront une vision plus claire de la relation entre l'évolution de la microstructure des films minces (taille de grains et texture) et leurs propriétés (contraintes intrinsèques, densité de défauts, propriétés mécaniques). Cela ouvrira de nouveaux horizons pour la conception et la mise en œuvre de concepts fondamentaux et technologiques et réduira considérablement le temps nécessaire du concept au produit industriel.