Contraindre l'effet radiatif direct du Black et Brown Carbon sur le climat: une étude expérimentale innovante sur leurs propriétés optiques spectrales – B2C

Le projet B2C propose une étude mécanistique originale des propriétés optiques spectrales de BC et BrC dans la chambre de simulation CESAM. CESAM est une enceinte de 4,2 m3 contrôlées en pression, température et humidité où des particules peuvent être générées, maintenues en suspension, veillies et déposées dans des conditions contrôlées. La chambre est équipée d'une source d'irradiation solaire réaliste et dispose des outils analytiques les plus modernes pour caractériser l'état chimique et physique des phases gazeuses et particulaires et les propriétés optiques spectrales des aérosols.
La stratégie du projet B2C consistera à injecter dans la chambre CESAM des aérosols de BC fraîchement générés ou des solutions de BrC préparées à l'avance, ou à générer du BrC in situ à partir de réactions chimiques, puis à les soumettre à des processus de vieillissement, et à mesurer leurs propriétés optiques spectrales en même temps que leurs propriétés physico-chimiques, et à une résolution temporelle permettant d'étudier leurs variations couplées.

Pour atteindre les objectifs du projet B2C, des choix stratégiques sont faits :
1. Afin d'étudier les propriétés optiques du BC et de pouvoir comparer/combiner les résultats avec la littérature disponible, des aérosols primaires de BC seront générés par un générateur de suie commercial: le miniCAST (par JING), actuellement le générateur de suie le plus utilisé dans les expériences en chambre de simulation.
2. Afin de représenter le changement des propriétés optiques du BC dû au vieillissement atmosphérique, la réaction hétérogène avec les constituants atmosphériques induisant la formation de revêtements inorganiques / organiques sur les particules sera simulée. Le revêtement inorganique sur le BC sera obtenu par réaction avec du dioxyde de soufre ou des acides nitriques. Les revêtements organiques seront obtenus en faisant interagir le BC avec des SOA produits dans la chambre par les précurseurs de COV naturels/anthropiques les plus abondants.
3. Les aérosols de BrC secondaires seront générés dans la chambre par deux approches différentes : 1/ en atomisant des solutions proxy de BrC préparées à l'avance et obtenues par le mélange de différents composés représentatifs de différentes sources, comme la combustion du bois ; 2/ par des réactions chimiques dans CESAM incluant des réactions en phase non aqueuse et aqueuse.
4. La génération de particules et leur vieillissement seront étudiés en simulant différentes conditions ambiantes, c'est-à-dire avec différentes concentrations (faibles/élevées) des gaz précurseurs, une humidité relative élevée et faible, avec et sans lumière.
Le résultat du projet B2C sera l'indice de réfraction complexe, l'albédo de simple diffusion et l'absorption diffusion et extinction massique pour BC et BrC dans des conditions sèches et humides, pour différents états de vieillissement, et leur relation avec la chimie et la morphologie des particules.

Les travaux effectués jusqu’à présent ont consisté principalement dans la réalisation de l’activité expérimentale dédiée à l’étude des aérosols carbonée de type primaires et leur vieillissement en chambre CESAM.
Une thèse de doctorat a débuté en Janvier 2021 sur le projet. Plusieurs semaines d’expériences en chambre de simulation ont été effectués pour atteindre différents objectifs. Tout d’abord évaluer et optimiser le protocole expérimental d’injection, vieillissement, et analyse des composés particulaires générés à partir d’un générateur type miniCAST (Jing 6204C, contrôlé par ordinateur, génération des aérosols primaires par la combustion incomplète du gaz propane). Deuxièmement, évaluer les différents points d’opération du générateur miniCAST afin de déterminer pour chacun d’eux la fraction de BC générés et l’état physico-chimique des particules (morphologie, distribution dimensionnelle, composition chimique bulk et de surface). Troisièmement, étudier les interactions entre ces aérosols, notamment le BC, avec des composées inorganiques (ozone, sulfates) et organiques (AOS), et l’évolution des propriétés optiques pour des mélanges externes et internes des BC avec les aerosols issus de ces composées.
Un protocole d’injection des aérosols issues du générateur miniCAST a été mis en place et cinq différents points d’opérations produisant des fractions EC/OC (EC elemental carbon, OC organic carbon) différents ont étés caractérisées. Pour un point d’opération sélectionnée très riche en carbone elementale, des différentes conditions de vieillissement ont été étudiés en chambre CESAM. Celles-ci ont inclus : vieillissement sans aucun forçant et en conditions sec pendant des temps de 24-30 heures à des différentes concentration d’aérosols ; vieillissement en conditions sec/humide, avec/sans irradiation, en presence de ozone et SO2, et en presence de AOS générés par la ozonolise de l’alpha pinene.
L’analyse de ce premier ensemble d’observations est en cours. Les résultats, tout à fait encourageants, suggèrent que : il est possible de résoudre spectralement la variation des propriétés optiques des aérosols de combustion en fonction des différentes conditions de génération et vieillissement. L’analyse des mesures optiques et physico-chimiques confortent sur l’idée que les différences de composition, forme et taille se traduisent par une variation des propriétés optiques des aérosols, ceci de façon répétable pour le même type d’expérience et en lien avec les processus de vieillissement subi.

Les analyses des experiences realisées sont en cours et seront valorisés par des publications à rédiger dans les mois à venir et focalisées sur la mesure d’absorption, ainsi que sur la caracterisation des proprieties physico-chimiques et optiques des aerosols investigués. L’ensemble des données sera integer afin de etablir de relation de dependence des proprieties optiques, notamment l’indice de refraction, à l’état chimique et morphologique des particules. Des nouveaux jeux d’expériences à CESAM sont prévus en 2022 et 2023 pour étendre l’ensemble d’observations expérimentales à des systèmes chimiques diverses.

La production scientifique des 18 premiers mois des projets est associée à des présentations de posters et d'oraux dans des ateliers et des conférences nationales, comme listé ci dessous:
1. Di Biagio, C., J. Yon, A. Marinoni, M. Cazaunau, E. Pangui, P. Ausset, S. Chevaillier, P. Decorse, P. Formenti, P. Laj, M. Maillé, C. Perruchot, S. Triquet, and J.?F. Doussin, Laboratory Investigation of the Spectral Optical Properties of Black Carbon Aerosols: Impact of Composition, Morphology and Aging, European Aerosol Conference 2020 – EAC 2020, 31 August – 4 September 2020, online.
2. Di Biagio, C., J. Heuser, A. Bergé, M. Cazaunau, S. Chevaillier, P. Formenti, A. Gratien, M. Maillé, G. Noyalet, E. Pangui, B. Picquet-Varrault, M. Zanatta, P. Ausset, T. Bourrianne, R. Ceolato, P. Decorse, C. Denjean, A. Faccinetto, P. Laj, A. Marinoni, D. Massabo, I. Ortega, C. Perruchot, D. Petitprez, P. Prati, L. Renzi, J. Yon, and J.F. Doussin, Contraindre l'effet radiatif direct du black carbon et du brown carbon sur le climat: une étude expérimentale innovante sur leurs propriétés optiques spectrales, Workshop ACTRIS-FR, 18-21 Octobre 2021, Oléron, France.
3. Heuser, J., C. Di Biagio, A. Bergé, M. Cazaunau, S. Chevaillier, P. Formenti, A. Gratien, M. Maillé, G. Noyalet, E. Pangui, B. Picquet-Varrault, M. Zanatta, P. Ausset, T. Bourrianne, R. Ceolato, C. Denjean, P. Decorse, A. Faccinetto, P. Laj, A. Marinoni, D. Massabo, I. Ortega, C. Perruchot, D. Petitprez, P. Prati, L. Renzi, J. Yon, and J.F. Doussin, Exploring the spectral optical properties of soot aerosols and the impact of ageing: a mechanistic study in the large CESAM simulation chamber, GDR Suies annual meeting, Lyon, France, 3-5 November 2021.
et internationales.

L’objectif du projet B2C est de résoudre spectralement les propriétés optiques des aérosols carbonés (carbone noir et brun: BC, BrC) et leur variabilité en relation avec le processus de formation des particules et le vieillissement atmosphérique afin de fournir les paramétrisations nécessaires aux modèles climatiques et la télédétection et donc contraindre leur effet radiatif global et régional. Le projet B2C propose une étude mécanistique originale dans l'atmosphère contrôlée et bien caractérisée de la chambre de simulation CESAM et tire parti de ses récents développements instrumentaux, notamment le nouveau spectromètre UV-Vis, qui permet de mesurer les spectres d'extinction des aérosols à haute résolution spectrale et à différents humidités relatives, comme requis par les modèles climatiques et la teledetection. B2C s'appuie sur le savoir-faire acquis du PI du projet et de l’équipe LISA participant au projet pour concevoir des expériences de laboratoire originales afin d'étudier les propriétés optiques des 1 / Aérosols BC primaires absorbantes, considérés comme représentatifs des particules BC de combustion fraîchement émises, 2 / Aérosols BC primaires vieilli, donc particules BC après avoir subi une réaction hétérogène avec des constituants atmosphériques induisant la formation de revêtements inorganiques / organiques sur eux, et 3/ Aérosols secondaires absorbants de type BrC générés chimiquement par des réactions chimiques et processing des aérosols organiques secondaires, y compris les processus en phase non aqueuse et en phase aqueuse. La stratégie du projet B2C consiste à générer des aérosols dans le CESAM et à les faire vieillir dans des conditions réalistes et atmosphériques pertinentes, et à caractériser simultanément leurs propriétés optiques spectrales et leur état physico-chimique sur la base de l'instrumentation, protocoles de laboratoire établis et approches de modélisation avancées. B2C quantifiera l'impact de la composition chimique et de la morphologie sur les propriétés optiques essentielles de ces particules qui sont: l’efficacité d'extinction de masse, d'absorption et de diffusion (MEC, MAC, MSC), l’indice de réfraction complexe et l’albédo de simple diffusion (SSA). Le projet B2C fournira des données originales et complémentaires aux études précédentes, permettant ainsi la caractérisation des propriétés optiques sur l’ensemble du spectre UV-Vis-IR. Ces données sont nécessaires dans les modèles pour limiter l’effet radiatif direct du BC et BrC sur le climat.
Les livrables du projet B2C seront les CRI, MAC, MSC, MEC et SSA résolus spectralement pour les aérosols BC et BrC dans des conditions sèches et humides, pour des différents états de vieillissement et leur relation avec la chimie et la morphologie des particules.