CE30 - Physique de la matière condensée et de la matière diluée

Attachement de particules beta sur des molécules d'intérêt biologiques – BAMBI

Attachement de particules beta sur des molécules d’intérêt biologique

La complémentarité des deux niveaux de théorie de champ moyen, associée à de nouvelles mesures expérimentales en phase gazeuse contribueront à comprendre plus profondément les mécanismes fondamentaux sous-jacents à des dissociations de molécules d'intérêt biologique sélectives en énergie, dissociations provoquées par l'attachement de particules bêta de basse énergie.

Mécanismes fondamentaux de l'attachement sélectif en énergie de particules bêta sur des molécules en phase gazeuse menant à leur dissociation

Comprendre l’interaction de particules beta (électrons, ß-, et positrons, ß+), de basse énergie constitue un sujet-clé de recherche fondamentale dans divers disciplines scientifiques. Or la dynamique à temps courts de l’interaction avec une particule ß et tous les mécanismes de la fragmentation subséquente sont loin d’être compris. C’est pourquoi l’Union Européenne continue d’encourager ces recherches fondamentales. <br />Les 2 dernières décennies ont connu l’essor d’études des processus induits par les électrons de basse énergie (<30 eV, LEE). Leur capacité à induire des dissociations résonantes en énergie sur des molécules dans leur état fondamental est bien établie et est appelée Attachement Dissociatif d’Electron. Expérimentalement, les informations reposent essentiellement sur la détection des fragments négatifs et il existe très peu de mesures directes des fragments neutres. Il existe encore moins d’études sur des molécules en phase gazeuse préparées dans un mode vibrationnel ou électronique donné alors que cela offrirait de potentielles applications comme la chimie sélective en énergie. <br />Les positrons sont utilisés pour la caractérisation de matériaux ou dans des techniques d’imagerie médicale. Les modifications possibles de la matière après irradiation par des positrons, et plus particulièrement de basse énergie (LEß+) est beaucoup moins documentée que pour les LEE. A notre connaissance, il n’existe aucun calcul résolu en temps de la dynamique de collision entre un positron et une molécule. <br />Ce projet a pour but d’expliquer à une échelle nanométrique l’attachement de LEE ou de LEß+ sur des molécules sélectionnées dans certains états et leur fragmentation qui pourrait s’en suivre. Une attention particulière sera portée sur la dynamique du processus d’attachement à travers des calculs de champ moyen résolus en temps et en espace réel et sur leur comparaison avec de nouvelles mesures expérimentales sur les fragments chargés et neutres.

Le projet, à la fois théorique et expérimental, a pour but d’expliquer au niveau moléculaire la dynamique d’attachement de particules bêta de basse énergie, i.e., les électrons (LEE) ou les positrons (LEß+), sur des molécules en phase gazeuse et la possibilité de fragmentation subséquente. Il est divisé en 3 parties (WP). WP1 et WP2, portant sur les LEE, comparent directement calculs théoriques et mesures expérimentales, alors que WP3 se focalise sur l’implantation théorique de l’interaction de ß+ avec des systèmes électroniques.
Nous étudions en particulier la nature des résonances, leur énergie et les voies de fragmentation accessibles obtenues par des calculs de propriétés statiques via des techniques ab initio de pointe et de dynamiques à temps courts pour décrire le processus d’attachement via des théories de champ moyen en espace réel et en temps réel.
Expérimentalement, la sélection en énergie de la molécule-cible avant interaction avec le LEE se fera de manière fine par l’application d’un champ laser nanoseconde et accordable en fréquence, et la possibilité de mesurer tous les fragments, neutres ou chargés, permettra un accès très précis à des sections efficaces jusqu’à maintenant très peu mesurées.

LPT : Adaptation des routines STDHF dans le code 3D à la simulation de l’attachement d’un électron sur une molécule-cible (eau, furan, pyrazole). Exploration des paramètres numériques (taille de la boîte, énergie et position initiales de l’électron incident, paramètres physiques de l’électron, etc.). Premiers résultats de probabilité d’attachement, calculée avec les nouvelles routines STDHF (en particulier avec toutes les fonctions d’onde dynamiquement actives) obtenus et en accord avec ceux obtenus en 2017, sans être identiques, dans une approche où les fonctions d’onde de la molécule d’eau-cible étaient purement statiques. Exploration à des molécules plus grosses (furan et pyrazole) en cours.

IP2I (ex-IPNL) :
Malgré un désamiantage de la salle et le confinement imposé de mars à juin 2020, dispositif expérimental monté avant début du confinement.
18 premiers mois du WP1 : conception, développement du dispositif expérimental dédié et tests, notamment du système de contrôle-commande. Tests d’alignement de faisceau afin d’anticiper sur WP2 (Intégration du système laser). Programme de contrôle/commande du dispositif expérimental fonctionnel.
Système d’acquisition de signaux en cours de développement (ralenti par confinement).
Fonctionnement indépendant des différentes parties.

ILM : Une nouvelle méthodologie pour calculer les énergies de résonance d’attachement de l’électron a été développée et est en cours de validation (benchmark). Elle est basée sur le calcul des états excités en LR-TDDFT sans utilisation de paramètres empiriques.

LPT : Modification du code 3D pour prendre en input un état excité de la molécule-cible, au lieu d’un état fondamental. En particulier, le cas d’une excitation par un pulse laser ultra-court (déjà implémentée mais pour simuler une dynamique d’excitation par ce laser) sera explorée. Comparaison avec les états excités calculés par l’ILM et avec les mesures expérimentales réalisées par l’IP2I.

IP2I (ex-IPNL) : Le dispositif expérimental est construit et le développement du système de commande est fonctionnel. Validation du fonctionnement de l’ensemble du dispositif expérimental (nov-déc. 2020). Intégration du système laser au premier deuxième trimestre 2021.

ILM : Prédiction des énergies de résonance d'attachement de l'électron, et caractérisation des états électroniques excités des molécules qui seront étudiées dans l'expérience (niveau d'énergie, caractère de l'état).

Pas de publication ni de brevet.

Préparation et soumission de 2 projets Hubert Curien : IP2I-Université Hassan-II de Casablanc (Maroc) et IP2I- Université de Siedlce (Pologne).

Colloques scientifiques : 1 Poster et 2 communications orales dans des conférences ou ateliers internationaux.

Autres : Organisation d’un atelier international à Toulouse (nov. 2019) et finalisation de l’ouverture à la communauté du code 3D développé par le LPT d’ici fin 2020 (https://git.irsamc.ups-tlse.fr/ClusterDynamics/QDD)

Le projet « Attachement de particules Bêta sur des Molécules d’Intérêt Biologique » (BAMBI), à la fois théorique et expérimental, a pour but d’expliquer au niveau moléculaire la dynamique d’attachement de particules bêta de basse énergie, i.e., les électrons (LEE) ou les positrons (LEß+), sur des molécules en phase gazeuse et la possibilité de fragmentation subséquente.
BAMBI est divisé en 3 parties (WP). WP1 et WP2, portant sur les LEE, comparent directement calculs théoriques et mesures expérimentales, alors que WP3 se focalise sur l’implantation théorique de l’interaction de ß+ avec des systèmes électroniques dans les codes développés par le LPT et l’ILM, avec potentiellement une étude expérimentale par l’IPNL durant la dernière année du projet ou plutôt à son achèvement. La complémentarité des 2 niveaux de théories de champ moyen appuyée par de nouvelles expériences en phase gazeuse contribuera à une meilleure vision des mécanismes élémentaires sous-jacents à la dissociation de molécules sélective en énergie. Nous étudierons en particulier la nature des résonances, leur énergie et les voies de fragmentation accessibles obtenues par des calculs de propriétés statiques via des techniques ab initio de pointe et de dynamiques à temps courts sur le processus d’attachement via des théories de champ moyen en espace réel et en temps réel.
L’IPNL développera pour les LEE un dispositif expérimental de pointe pour la mesure en corrélation des fragments négatifs et de leur(s) partenaire(s) chargé(s) et neutre(s) (WP1), afin d’avoir une image plus complète de l’attachement dissociatif d’électrons (DEA) et de quantifier les rapports de branchement entre différentes voies de fragmentation possibles et les sections efficaces de DEA. L’obtention de telles informations constituera une avancée majeure pour améliorer la compréhension de réactions dans l’irradiation de milieux denses et contribuera sûrement à de futures approches innovantes en chimie de synthèse et à l’accroissement de connaissances fondamentales dans des domaines comme l’astrochimie.
Pour explorer la DEA assistée par laser sur des molécules en phase gazeuse (WP2), domaine encore à ses tout débuts, l’IPNL développera un dispositif pompe(laser)-sonde(électron) original avec un laser accordable entre 200 et 2000 nm pour l’excitation moléculaire avec la possibilité de retarder le pulse LEE par rapport au laser. Couplé aux calculs du LPT et de l’ILM sur les mêmes systèmes moléculaires, la comparaison de l’impact de l’excitation électronique antérieure à l’interaction avec la sonde (LEE) au cas sans excitation (WP1) permettra d’identifier les mécanismes à l’origine de l’observation de l’augmentation de sections efficaces de DEA et même de nouveaux scénarios de fragmentation. Les nouveaux résultats obtenus ouvriront sûrement la voie à de nouvelles stratégies dans des domaines comme la nanochimie de synthèse ou la nanolithographie déjà à leur premier stade de réalisation. Nous pourrons aussi envisager le transfert de développements ou de technologies instrumentaux innovants vers des secteurs industriels (e.g., la chimie analytique).
La compréhension de la physique des interactions de LEß+ et la chimie physique subséquente est encore plus à l’aube de leur développement, notamment sur des molécules d’intérêt biologique. Grâce aux travaux théoriques antérieurs sur des sections efficaces de collisions positron-atome ou -molécule, les fruits de BAMBI porteront sur de nouvelles implantations de l’interaction positron-électron dans les mêmes théories de champ moyen utilisées par le LPT et l’ILM dans l’étude de LEE, permettant ainsi la comparaison de scénarios de résonance induite par des LEE ou LEß+ dans des systèmes d’intérêt biologique ou astrophysique. Des domaines émergents comme la thérapie de radiation « théranostic » combinant thérapie par radionucléide et diagnostic, pour laquelle les positrons sont assurément les particules adéquates, bénéficieront aussi des résultats de BAMBI.

Coordinateur du projet

Madame Thi Phuong Mai Dinh (Centre National de la Recherche Scientifique - LABORATOIRE DE PHYSIQUE THEORIQUE)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

IPNL - CNRS Institut de Physique Nucléaire de Lyon
CNRS - LPT Centre National de la Recherche Scientifique - LABORATOIRE DE PHYSIQUE THEORIQUE
ILM - CNRS INSTITUT LUMIERE MATIERE

Aide de l'ANR 509 058 euros
Début et durée du projet scientifique : décembre 2018 - 48 Mois

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