Attachement de particules beta sur des molécules d'intérêt biologiques – BAMBI

Le projet, à la fois théorique et expérimental, a pour but d’expliquer au niveau moléculaire la dynamique d’attachement de particules bêta de basse énergie, i.e., les électrons (LEE) ou les positrons (LEß+), sur des molécules en phase gazeuse et la possibilité de fragmentation subséquente. Il est divisé en 3 parties (WP). WP1 et WP2, portant sur les LEE, comparent directement calculs théoriques et mesures expérimentales, alors que WP3 se focalise sur l’implantation théorique de l’interaction de ß+ avec des systèmes électroniques.
Nous étudions en particulier la nature des résonances, leur énergie et les voies de fragmentation accessibles obtenues par des calculs de propriétés statiques via des techniques ab initio de pointe et de dynamiques à temps courts pour décrire le processus d’attachement via des théories de champ moyen en espace réel et en temps réel.
Expérimentalement, la sélection en énergie de la molécule-cible avant interaction avec le LEE se fera de manière fine par l’application d’un champ laser nanoseconde et accordable en fréquence, et la possibilité de mesurer tous les fragments, neutres ou chargés, permettra un accès très précis à des sections efficaces jusqu’à maintenant très peu mesurées.

LPT : Adaptation des routines STDHF dans le code 3D à la simulation de l’attachement d’un électron sur une molécule-cible (eau, furan, pyrazole). Exploration des paramètres numériques (taille de la boîte, énergie et position initiales de l’électron incident, paramètres physiques de l’électron, etc.). Premiers résultats de probabilité d’attachement, calculée avec les nouvelles routines STDHF (en particulier avec toutes les fonctions d’onde dynamiquement actives) obtenus et en accord avec ceux obtenus en 2017, sans être identiques, dans une approche où les fonctions d’onde de la molécule d’eau-cible étaient purement statiques. Exploration à des molécules plus grosses (furan et pyrazole) en cours.

IP2I (ex-IPNL) :
Malgré un désamiantage de la salle et le confinement imposé de mars à juin 2020, dispositif expérimental monté avant début du confinement.
18 premiers mois du WP1 : conception, développement du dispositif expérimental dédié et tests, notamment du système de contrôle-commande. Tests d’alignement de faisceau afin d’anticiper sur WP2 (Intégration du système laser). Programme de contrôle/commande du dispositif expérimental fonctionnel.
Système d’acquisition de signaux en cours de développement (ralenti par confinement).
Fonctionnement indépendant des différentes parties.

ILM : Une nouvelle méthodologie pour calculer les énergies de résonance d’attachement de l’électron a été développée et est en cours de validation (benchmark). Elle est basée sur le calcul des états excités en LR-TDDFT sans utilisation de paramètres empiriques.

LPT : Modification du code 3D pour prendre en input un état excité de la molécule-cible, au lieu d’un état fondamental. En particulier, le cas d’une excitation par un pulse laser ultra-court (déjà implémentée mais pour simuler une dynamique d’excitation par ce laser) sera explorée. Comparaison avec les états excités calculés par l’ILM et avec les mesures expérimentales réalisées par l’IP2I.

IP2I (ex-IPNL) : Le dispositif expérimental est construit et le développement du système de commande est fonctionnel. Validation du fonctionnement de l’ensemble du dispositif expérimental (nov-déc. 2020). Intégration du système laser au premier deuxième trimestre 2021.

ILM : Prédiction des énergies de résonance d'attachement de l'électron, et caractérisation des états électroniques excités des molécules qui seront étudiées dans l'expérience (niveau d'énergie, caractère de l'état).

Pas de publication ni de brevet.

Préparation et soumission de 2 projets Hubert Curien : IP2I-Université Hassan-II de Casablanc (Maroc) et IP2I- Université de Siedlce (Pologne).

Colloques scientifiques : 1 Poster et 2 communications orales dans des conférences ou ateliers internationaux.

Autres : Organisation d’un atelier international à Toulouse (nov. 2019) et finalisation de l’ouverture à la communauté du code 3D développé par le LPT d’ici fin 2020 (https://git.irsamc.ups-tlse.fr/ClusterDynamics/QDD)

Le projet « Attachement de particules Bêta sur des Molécules d’Intérêt Biologique » (BAMBI), à la fois théorique et expérimental, a pour but d’expliquer au niveau moléculaire la dynamique d’attachement de particules bêta de basse énergie, i.e., les électrons (LEE) ou les positrons (LEß+), sur des molécules en phase gazeuse et la possibilité de fragmentation subséquente.
BAMBI est divisé en 3 parties (WP). WP1 et WP2, portant sur les LEE, comparent directement calculs théoriques et mesures expérimentales, alors que WP3 se focalise sur l’implantation théorique de l’interaction de ß+ avec des systèmes électroniques dans les codes développés par le LPT et l’ILM, avec potentiellement une étude expérimentale par l’IPNL durant la dernière année du projet ou plutôt à son achèvement. La complémentarité des 2 niveaux de théories de champ moyen appuyée par de nouvelles expériences en phase gazeuse contribuera à une meilleure vision des mécanismes élémentaires sous-jacents à la dissociation de molécules sélective en énergie. Nous étudierons en particulier la nature des résonances, leur énergie et les voies de fragmentation accessibles obtenues par des calculs de propriétés statiques via des techniques ab initio de pointe et de dynamiques à temps courts sur le processus d’attachement via des théories de champ moyen en espace réel et en temps réel.
L’IPNL développera pour les LEE un dispositif expérimental de pointe pour la mesure en corrélation des fragments négatifs et de leur(s) partenaire(s) chargé(s) et neutre(s) (WP1), afin d’avoir une image plus complète de l’attachement dissociatif d’électrons (DEA) et de quantifier les rapports de branchement entre différentes voies de fragmentation possibles et les sections efficaces de DEA. L’obtention de telles informations constituera une avancée majeure pour améliorer la compréhension de réactions dans l’irradiation de milieux denses et contribuera sûrement à de futures approches innovantes en chimie de synthèse et à l’accroissement de connaissances fondamentales dans des domaines comme l’astrochimie.
Pour explorer la DEA assistée par laser sur des molécules en phase gazeuse (WP2), domaine encore à ses tout débuts, l’IPNL développera un dispositif pompe(laser)-sonde(électron) original avec un laser accordable entre 200 et 2000 nm pour l’excitation moléculaire avec la possibilité de retarder le pulse LEE par rapport au laser. Couplé aux calculs du LPT et de l’ILM sur les mêmes systèmes moléculaires, la comparaison de l’impact de l’excitation électronique antérieure à l’interaction avec la sonde (LEE) au cas sans excitation (WP1) permettra d’identifier les mécanismes à l’origine de l’observation de l’augmentation de sections efficaces de DEA et même de nouveaux scénarios de fragmentation. Les nouveaux résultats obtenus ouvriront sûrement la voie à de nouvelles stratégies dans des domaines comme la nanochimie de synthèse ou la nanolithographie déjà à leur premier stade de réalisation. Nous pourrons aussi envisager le transfert de développements ou de technologies instrumentaux innovants vers des secteurs industriels (e.g., la chimie analytique).
La compréhension de la physique des interactions de LEß+ et la chimie physique subséquente est encore plus à l’aube de leur développement, notamment sur des molécules d’intérêt biologique. Grâce aux travaux théoriques antérieurs sur des sections efficaces de collisions positron-atome ou -molécule, les fruits de BAMBI porteront sur de nouvelles implantations de l’interaction positron-électron dans les mêmes théories de champ moyen utilisées par le LPT et l’ILM dans l’étude de LEE, permettant ainsi la comparaison de scénarios de résonance induite par des LEE ou LEß+ dans des systèmes d’intérêt biologique ou astrophysique. Des domaines émergents comme la thérapie de radiation « théranostic » combinant thérapie par radionucléide et diagnostic, pour laquelle les positrons sont assurément les particules adéquates, bénéficieront aussi des résultats de BAMBI.