Processus de Relaxation Induits dans les Milieux Astrophysiques par photoexcitation VUV – PRIMA

La spectroscopie de photoélectron et la spectrométrie de masse sont des techniques très sensibles qui permettent d’étudier en détails les processus d’ionisation et dans certains cas la photodissociation. Au cours de ce projet ces techniques ont été utilisées soit couplées avec un rayonnement synchrotron soit avec un laser VUV. Cette double approche permet de bénéficier des avantages de chacune des sources, à savoir l’accordabilité pour le synchrotron et la haute résolution spectrale pour le laser.
Les principaux résultats de ce projet ont concerné les processus d’ionisation d’espèces stables ou radicalaires qui ont pu être étudiés avec des méthodes de photoélectron de seuil de pointe (« TPES », pour Threshold PhotoElectron Spectroscopy, sur la ligne DESIRS du synchrotron SOLEIL, ou « PFI-ZEKE PES », pour Pulsed-Field-Ionization ZEro Kinetic Energy PhotoElectron Spectroscopy, avec le laser VUV de l’ISMO).
Des expériences d’absorption avec le spectromètre à transformée de Fourier dans l’ultraviolet du vide du synchrotron SOLEIL ont également été effectuées dans le cadre de ce projet afin d’étudier l’étape de photoexcitation de certains systèmes.

Les résultats majeurs de ce projet se découpent en deux parties : les études au synchrotron SOLEIL et les études à l’ISMO.
Au synchrotron, les faits les plus marquants sont les multiples études de photoionisation d’espèces radicalaires qui ont donné lieu à de nombreuses publications (18 articles au total).
Pour la partie expérience laser qui a bénéficié de la quasi-totalité de l’aide allouée par l’ANR, le résultat majeur est le développement et la finalisation d’un montage expérimental de pointe baptisé VULCAIM (« VUv Laser for Considering Astrophysical and Isolated Molecules ») dédié à la spectroscopie laser dans le domaine du VUV qui vient de donner lieu à une première publication. Ce montage est ainsi doté d’une source de photon unique en France : un laser VUV accordable entre 6 et 17 eV, à haute résolution spectrale (< 10 µeV). Seuls 2 autres lasers de ce type existent actuellement en Europe.
Enfin ce projet a contribué largement à la formation par la recherche d’un doctorant, Oliver J. Harper (thèse co-encadrée par B. Gans et S. Boyé-Péronne et soutenue en juillet 2020) qui a obtenu le prix de thèse 2020 de la Graduate School de Physique de l’Université Paris-Saclay (Pôle Physique des Ondes et de la Matière).

Le projet ANR PRIMA d’une durée de 4 ans a permis d’une part de finaliser une expérience laser unique en France optimisée pour la spectroscopie dans le domaine de l’ultra-violet du vide et également de consolider une collaboration entre l’ISMO (S. Boyé-Péronne et B. Gans), la ligne DESIRS du synchrotron SOLEIL (G.A. Garcia) et l’ISM de Bordeaux (J.-C. Loison). Cette collaboration va se prolonger notamment grâce à un projet ANR ZEPHIRS démarré en janvier 2022, portée par l’ISMO (par S. Boyé-Péronne), en partenariat avec SOLEIL et l’ISM. Celui-ci va permettre d’optimiser encore plus la complémentarité entre l’expérience laser de l’ISMO (VULCAIM) et l’expérience synchrotron de la ligne DESIRS (SAPHIRS). Ce dernier projet dans la continuité de l’ANR PRIMA pourra mener à de nouvelles collaborations. En effet une grande partie des utilisateurs de l’expérience SAPHIRS pourrait bénéficier de la complémentarité des montages VULCAIM et SAPHIRS et pourrait donc être accueillie à l’ISMO pour des mesures mieux résolues.

Le plus important aboutissement de ce projet concerne l’expérience laser dont le premier article vient d’être accepté. On peut noter que cet article a été sélectionné pour faire la couverture du journal et qu’il fait partie des «2021 PCCP HOT Articles »:
- O. J. Harper, N. L. Chen. S. Boyé-Péronne, and B. Gans, Phys. Chem. Chem. Phys., (2021), doi : 10.1039/D1CP04569E

La partie synchrotron du projet a permis de publier 17 articles. Parmi eux, 2 ont utilisé des fonds alloués à ce projet.
- B. Gans, N. Lamarre, J.-C. Guillemin, S. Douin, C. Alcaraz, C. Romanzin, G. A. Garcia, J. Liévin, and S. Boyé-Péronne, J. Phys. Chem., 150(24) pp. 244304, 2019, doi : 10.1063/1.5097688
- B. Gans, S. Boyé-Péronne, and J. Liévin, J. Phys. Chem., 150(24) pp. 244303, 2019, doi : 10.1063/1.5097691

Le but de ce projet est de réaliser une caractérisation expérimentale des processus de relaxation induits par l’absorption de radiations dans le domaine de l’ultraviolet du vide (VUV) pour des molécules et espèces radicalaires présentes dans les milieux astrophysiques tels que le milieu interstellaire, les atmosphères planétaires et les comètes. Les expériences envisagées seront effectuées à l’Institut des Sciences Moléculaires d’Orsay (ISMO) ainsi que sur la ligne DESIRS du synchrotron SOLEIL. Ces deux environnements scientifiques nous permettront d’utiliser tous les outils nécessaires pour réaliser des études complètes sur les molécules et radicaux ciblés par notre projet. Une de nos priorités sera d’étudier les molécules (azo)-carbonées ainsi que l’ammoniac (NH3) dans le but de fournir des données fiables aux communautés des astrophysiciens et astrochimistes.
Des données quantitatives telles que des rapports de branchement de photodissociation, des sections efficaces d’absorption et d’ionisation seront mesurés pour la première fois. En particulier, nous nous intéresserons à la caractérisation des espèces radicalaires comportant du carbone et/ou de l’azote pour lesquelles très peu d’informations sont disponibles dans la littérature. Les spectres et résultats expérimentaux seront confrontés à des calculs théoriques effectués par des partenaires de l’ISMO ou un collaborateur de l’ULB (Belgique).
Le soutien financier demandé permettra de finaliser la construction du premier laser pulsé accordable à haute résolution dans le domaine du VUV en France. Ce système sera la pièce maitresse du montage expérimental qui sera utilisé à l’ISMO. La complémentarité de ce nouveau laser avec les sources VUV déjà existantes dans l’environnement du plateau de Saclay (ligne DESIRS, centre laser CLUPS) viendra renforcer la position de l’Université Paris-Saclay parmi les principaux acteurs au niveau mondial dans le domaine de la spectroscopie moléculaire VUV et de la photodynamique.