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Cavitation et Confinement – CAVCONF

Des membranes poreuses pour explorer la cavitation dans les liquides

La cavitation présente un intérêt fondamental et joue un rôle central dans de nombreux domaines. Le consensus est que son apparition est décrite par la Théorie Classique de la Nucléation . Le projet CavConf s’appuie sur l’expertise expérimentale et théorique des 4 laboratoires partenaires pour tester la validité de ce consensus, non seulement dans les liquides massifs, mais également en situation de confinement, lorsque l’interaction du fluide avec les parois rentre en jeu.

Contrôler et comprendre la cavitation des liquides massifs aux liquides nano-confinés

La cavitation, c'est-à-dire la formation d'une bulle de vapeur dans un liquide en dépression, présente un intérêt fondamental et joue un rôle central dans de nombreux domaines technologiques comme en milieu naturel. Depuis des décennies, le consensus est que la cavitation est un processus thermiquement activé décrit par la Théorie Classique de la Nucléation (TCN). Le projet CavConf s’appuie sur l’expertise expérimentale et théorique des 4 laboratoires partenaires pour tester précisément la validité de ce consensus, non seulement dans les liquides « massifs », c’est-à-dire loin de toute paroi, mais également en situation de confinement, lorsque l’interaction du fluide avec les parois rentre en jeu. Dans ce but, nous étudions la cavitation, au sein de nanopores de diamètre contrôlable, d’une variété de fluides, allant de liquides simples à des températures cryogéniques (hélium, argon, azote) à des fluides plus complexes comme l’hexane à température ambiante. Nos résultats apportent des informations nouvelles sur le phénomène de cavitation, en géométrie de fluide massif ou confiné, et permettront à terme de mieux le modéliser.

Pour observer la cavitation, il faut bloquer le processus plus favorable d’évaporation à l’interface entre liquide et vapeur. Dans les expériences, comme dans les simulations, nous y parvenons en utilisant une géométrie d’encrier, où une cavité de rayon variable est séparée de la vapeur par une constriction de rayon nanométrique, ce qui permet de stabiliser dans son état liquide le fluide contenu dans la cavité.
Dans les simulations, menées par dynamique moléculaire, nous étudions la statistique de l’apparition de la bulle de cavitation lors de dizaines de simulations réalisées successivement dans un pore unique. Dans les expériences, nous structurons par des techniques d’électrolyse des milliards de pores en forme d’encrier au sein de membranes d’alumine ou de silicium, dans lesquels nous étudions ensuite de façon parallèle la cavitation. En mesurant par interférométrie ou volumétrie l’évolution temporelle de la masse de fluide contenue dans la membrane lors de sa dépressurisation, nous accédons directement à la relation entre pression et taux de nucléation, quantité qui peut être confrontée aux théories, comme la TCN, ou, en principe, aux simulations.

Nous avons obtenu plusieurs résultats marquants pour les expériences comme pour les simulations. En premier lieu, la géométrie d’encrier permet bien d’observer une cavitation homogène, la bulle se formant loin des parois. Ensuite, pour une interaction négligeable avec les parois, la TCN rend bien compte du taux de nucléation mesuré si on prend en compte la réduction de tension de surface pour des bulles de nucléation nanométriques. Enfin, réduire le rayon de la cavité inhibe comme attendu la cavitation.
La preuve de concept du contrôle de la cavitation dans des membranes poreuses a été publiée dans Physical Review Letters, et l’équivalent pour les simulations dans AIP Advances et Journal of Chemical Physics. Le cas spécifique du silicium poreux est discuté dans deux articles de Langmuir. L’effet de réduction de la tension de surface, pour des bulles nanométriques d’azote et d’hélium, a fait l’objet d’un PNAS. Enfin, la démonstration expérimentale de l’effet du confinement est actuellement en cours de rédaction.

Pour aller plus loin, nous prévoyons de développer la collaboration avec l'équipe de Mulhouse pour étudier des silices poreuses de géométrie différentes et en utilisant d'autres fluides que l'azote. Nous prévoyons aussi utiliser des membranes d’alumine poreuse avec des cavités de rayon inférieur à 5 nm. En principe, obtenir de tels rayons serait possible en réduisant le rayon des pores des membranes existantes par la technique de l’ALD conforme. La caractérisation fine de la géométrie des pores devrait permettre d'analyser quantitativement l'effet du confinement, même dans le cas de pores non parfaitement cylindriques. Les méthodes et collaborations développées lors de CavConf permettent ainsi d’envisager avec optimisme l'étude détaillée du confinement qui fait l'objet d'un nouveau projet déposé à l'ANR (NanoCav).

Thèses

[1] V. Doebele, Condensation et évaporation de l'hexane dans les membranes d'alumine poreuse. Thèse de doctorat, Université Grenoble Alpes (2019).

[2] M. Bossert, Étude expérimentale de la cavitation dans les milieux mésoporeux. Thèse de doctorat, Sorbonne Université (2022).

Articles

[1] Doebele V., Benoit-Gonin A., Souris F., Cagnon L., Spathis P., Wolf P. E., Grosman A., Bossert M., Trimaille I. and Rolley E., Direct Observation of Homogeneous Cavitation in Nanopores. Physical Review Letters 125, 25, 255701 (2020) [editor’s choice] .

[2] Bossert, M., Grosman A., Trimaille and Rolley E., Stress or Strain Does Not Impact Sorption in Stiff Mesoporous Materials,. Langmuir 36 (37) 11054-11060 (2020).

[3] Bossert, M., Grosman A., Trimaille I., Souris F., Doebele V., Benoit-Gonin A., Cagnon L., Spathis P., Wolf P.E. and Rolley E., Evaporation Process in Porous Silicon: Cavitation vs Pore Blocking,. Langmuir 37(49) 14419-14428 (2021).

[4] Puibasset, J. , Cavitation in heterogeneous nanopores: The chemical ink-bottle, AIP Advances 11, 9, 095311 (2021).

[5] M. Bossert I. Trimaille, L. Cagnon, B. Chabaud, C. Gueneau, P. Spathis, P. E. Wolf, and E. Rolley, Surface tension of cavitation bubbles, PNAS, 120 (15), pp.e2300499120 (2023)

[6] Puibasset, J., A General Relation Between the Largest Nucleus and All Nuclei Distributions for Free Energy Calculations, J. Chem. Phys, 157, 191102 (2022).

La cavitation, c'est-à-dire la formation d'une bulle de vapeur dans un liquide sous tension présente un intérêt fondamental et joue un rôle central dans de nombreux domaines technologiques et en milieu naturel. Depuis des décennies, le consensus est que, dans un liquide massique, la cavitation se produit par la formation stochastique d'un germe de gaz comme décrit par la Théorie Classique de la Nucléation (TCN). Quelques expériences récentes, pour certaines réalisées par des membres du consortium, suggèrent que le même processus de cavitation pourrait aussi être en jeu lors de l’évaporation d’un fluide confiné dans un milieu nanoporeux. Cependant, ces résultats restent peu nombreux et contradictoires.

Le principal objectif de ce projet est de déterminer si et comment la cavitation apparaît dans un nanopore : quelle est l’influence de l’interaction fluide-paroi, de la température ? La cavitation est-elle homogène ou hétérogène ? Pour cela, nous proposons d’étudier le comportement de différents fluides dans une large gamme de températures au sein de matériaux confinant avec des pores en forme de « bouteille d’encre ».

En préalable, il est nécessaire de vérifier avec précision les prédictions de la TCN pour la cavitation homogène en volume. Pour éclaircir les débats actuels, nous proposons de réaliser des expériences sur l’hélium, l'argon, et l’azote liquides en utilisant la technique d’ «arbre synthétique» développée à l’Université de Cornell (USA).

Le troisième axe de notre projet concerne les systèmes fermés de très petite taille : il a été récemment prédit que la conservation de la masse inhibe alors la cavitation et rend « super-stable » le liquide sous tension. Nous proposons d’effectuer la première étude expérimentale de ce phénomène.

Notre projet ambitieux repose sur l'expertise complémentaire de l'Institut Néel (NEEL), l'Institut des NanoSciences de Paris (INSP), le Laboratoire de Physique Statistique de l'Ecole Normale Supérieure (LPS-ENS) et Interfaces, Confinement, Matériaux et Nanostructures (ICMN). Ce projet regroupe un ensemble unique de compétences expérimentales et théoriques et comporte plusieurs spécificités et défis originaux.

Tout d’abord, nous proposons d’utiliser une grande variété de fluides, allant de liquides modèles (hélium, argon, azote) à des fluides plus complexes comme les alcanes ou l’eau. L’hélium, parfaitement mouillant, servira de référence pour qualifier la nature homogène de la cavitation. La comparaison aux autres fluides permettra de déterminer l’influence de la structure du fluide et de l’interaction fluide-substrat.

Les liquides cryogéniques seront explorés jusqu’à leur point critique. Ceci permettra d’atteindre les températures où la cavitation devrait être effectivement le mécanisme d’évaporation dans les milieux nanoporeux.

Le projet repose aussi sur la fabrication de membranes de silicium et d’alumine poreuse contenant des pores en forme de bouteille d’encre afin de détecter les évènements de cavitation sans aucune ambiguïté.

Enfin, l'analyse des résultats expérimentaux s'appuiera sur deux approches théoriques : un modèle phénoménologique de fluides en milieu confinés et une approche numérique permettant une modélisation microscopique réaliste pour décrire les comportements des liquides utilisés y compris les liquides complexes.

En explorant une large gamme de paramètres physiques comme l’énergie d’interface liquide-vapeur ou les interactions fluide-paroi, notre projet apportera des informations nouvelles sur le phénomène de cavitation, en géométrie confinée ou non, et permettra de faire progresser sa modélisation. Au-delà de leur intérêt pour la communauté de l’adsorption, ces résultats pourraient modifier profondément notre vision du processus de nucléation et auront certainement un impact dans d’autres domaines comme la physique statistique ou la matière molle. Ils auront aussi des répercussions dans des domaines interdisciplinaires comme en géophysique et en biophysique.

Coordination du projet

Pierre-Etienne WOLF (INSTITUT NEEL-CNRS)

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

INEEL INSTITUT NEEL-CNRS
INSP INSTITUT DES NANOSCIENCES DE PARIS
LPS-ENS Laboratoire de physique statistique de l'ENS
ICMN CNRS_ICMN_UMR 7374 Interfaces Confinement Matériaux et Nanostructures

Aide de l'ANR 546 845 euros
Début et durée du projet scientifique : - 48 Mois

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