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– ALUBOROSIL

Résumé de soumission

Jusqu?à aujourd?hui, les sites d?hétéroatomes comme Al et B ont toujours été extrêmement difficile à caractériser à cause des effets complexes d?ordre et de désordre qu?ils engendrent dans les réseaux silices et de silicates. Ces particularités compositionnelles et structurales locales sont importantes parce qu?elles ont un énorme impact sur les propriétés macroscopiques d?absorption et d?activité catalytique de ces matériaux. En dépit de l?importance technologique de ces catalyseurs solides (les zeolites aluminosilicates sont par exemple impliquées dans la quasi-totalité de la production d?essence dans le monde), beaucoup d?incertitudes demeurent sur l?origine moléculaire de leur activité. Ceci tient principalement au manque de connaissances de l?environnement local des hétéroatomes responsables des propriétés recherchées chez les catalyseurs tels que les alumino- et borosilicates. Dans ce cadre, les principaux objectifs de notre programme de recherche sont : (i) de développer des méthodologies novatrices de résonance magnétique nucléaire (RMN) à l?état solide pour déterminer la composition et la structure locale autour d?hétéroatomes directement impliqués dans les propriétés catalytiques des silices et des silicates micro- et mésoporeux, (ii) d?exploiter les nouvelles connaissances ainsi acquises pour contrôler et moduler les environnements des hétéroatomes dans les réseaux de silicates poreux et de silices dans le but de modifier et d?améliorer leur propriétés macroscopiques d?absorption et de réactivité, et enfin (iii) de former des étudiants en leur inculquant des connaissances fondamentales poussées dans la spectroscopie RMN et la synthèse, la caractérisation, et les propriétés de nouveaux matériaux pour la catalyse. Les activités de recherche que nous proposons apporteront des connaissances profondément novatrices sur un des problèmes les plus importants en catalyse, à savoir la compréhension des origines moléculaires des fortes activités et sélectivités des silicates et silices poreux contenant des hétéroatomes. Pour atteindre ce but, nous combinerons et exploiterons de récentes avancées réalisées séparément au Department of Chemical Engineering à l?Universite de Californie, Santa Barbara (UCSB), aux Etats-Unis, et au laboratoire du CNRS Conditions Extrêmes et Matériaux: Haute Température et Irradiation (CEMHTI), à Orléans. Les groupes de recherche à UCSB ont mis au point des procédés versatiles pour la synthèse et la caractérisation des zéolites ordonnés au niveau moléculaire, des silicates en feuillets, et des surfaces fonctionnalisées, qui seront caractérisées en combinant un ensemble de méthodes expérimentales et théoriques, et principalement la spectroscopie RMN multidimensionnelle. La place prépondérante de l'équipe d'Orléans dans le développement et l?application de la RMN de corrélation impliquant des noyaux quadripolaires (27Al, 11B, 17O), notamment dans les alumino- et borosilicates ordonnés et amorphes, permettra de sonder directement les hétéroatomes incorporés dans ces matériaux et leurs environnements. La compréhension, au niveau moléculaire, de ces systèmes sera mise en relation avec les propriétés physico-chimiques macroscopiques (acidité, réactivité, adsorption) des matériaux dans le but d?approfondir nos connaissances des origines moléculaires de leurs comportements catalytiques complexes. Les retombées scientifiques plus larges des recherches que nous proposons incluent l?établissement de nouvelles approches générales pour la mesure, la compréhension, la conception et l?amélioration des caractères structuraux locaux qui déterminent la réactivité de divers types de catalyseurs. Il est crucial de former des étudiants dans ces domaines, aux niveaux national et international, et la collaboration entre l'UCSB et le CEMHTI offrira dans ce cadre un contexte interculturel de formation et de recherche entre deux groupes aux compétences et équipements largement complémentaires. Les étudiants bénéficieront ainsi d?une formation interdisciplinaire dans la synthèse et la caractérisation de nouveaux catalyseurs qui sera largement transférable. Nous prévoyons que les avancées réalisées dans a travers ce programme de recherche permettront aux étudiants et à la communauté scientifique an général de concevoir les matériaux de la deuxième génération visant à améliorant le rendement énergétique des processus.

Coordination du projet

L'auteur de ce résumé est le coordinateur du projet, qui est responsable du contenu de ce résumé. L'ANR décline par conséquent toute responsabilité quant à son contenu.

Partenaire

Aide de l'ANR 0 euros
Début et durée du projet scientifique : - 0 Mois

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