Etude de l'interaction plasma/catalyseur pour le développement de systèmes de réduction des émissions de COV oxygénés résultants de la combustion de biocarburants – BioPac

L'objet du projet BioPAC (Biofuel Combustion Emission Pollutant Reduction by Plasma Assisted by Catalysis) concerne l'étude de l'interaction entre un plasma et un milieu poreux catalytique. - L'approche proposée consiste à mener des études amont sur les problématiques liées à l'interaction entre une décharge électrique, un catalyseur et son support poreux, de chimie de surface en présence de plasma, et de phénomène de transfert de charge entre plasma et catalyseur. Cette étude se décompose en deux points principaux : l'étude de l'interaction entre un plasma et une surface catalytique, et le comportement d'un plasma en présence d'un milieu poreux catalytique. - La réaction de dégradation de l'acétaldéhyde (CH3CHO) a été choisie comme réaction modèle, en raison de l'augmentation importante de la concentration de ce polluant dans les gaz d'émission issue de la combustion de carburant contenant du bioéthanol. - Dans un premier temps, l'étude sera focalisée sur deux axes: le premier concerne la mise au point et l'optimisation de procédé de synthèse de photo-catalyeurs (TiO2..) et de catalyseurs (type Pt/Al2O3, ZnO, SnO2...), caractérisés par différentes techniques d'analyse chimique (Raman, FTIR, ...) de surface (MEB, MET, BET, ..). Ces catalyseurs pourront être déposés sur des billes (type SiO2, quartz ou g-Al2O3 et a-Al2O3) ou sur les faces intérieures des réacteurs. Le second est centré sur le développement de réacteurs plasma micro-onde moyenne pression (1-100 mbar,Ar/O2/CH4) permettant l'étude, à l'aide de techniques de chimie analytique (absorption UV,visible,IR, ,..) de l'interaction entre une surface catalytique et un plasma. On tentera de mettre au point des méthodes spectroscopiques permettant d'accéder aux concentrations et profils spatiaux d'espèces clés (acétaldéhyde et produits carbonés) afin de les comparer à ceux de modèles cinétiques développés au sein de l'équipe. Cette comparaison, si elle est menée à terme, permettra d'affiner la connaissance des processus élémentaires d'interaction plasma / catalyseur. L'évolution des propriétés des catalyseurs et leur stabilité dans des conditions de décharge sera systématiquement analysée. - Compte tenu de l'intérêt des systèmes plasma-catalyse à la pression atmosphérique, l'interaction entre un catalyseur déposé sur une surface plane et une décharge à barrière diélectrique de surface (SDBD) à pression atmosphérique modèle sera au cœur de la seconde partie de ce projet. D'un point de vue amont, l'étude de l'influence de la porosité du catalyseur (en terme de tailles de pores et de surface spécifique) mais également de l'amorçage de la décharge électrique au contact d'un catalyseur représente une étape charnière de ce projet. Cette étude pourra être conduite en étudiant également l'influence de la forme de l'excitation électrique (via l'utilisation d'un générateur TREK), des propriétés du diélectrique ou de la pression totale dans le réacteur, sur l'amorçage et la propagation de la décharge électrique en confrontant les résultats obtenus à l'aide de mesures électriques, de diagnostic par macro imagerie rapide. - Dans la dernière partie de ce projet, en s'appuyant sur les résultats obtenus dans les études précédentes, l'optimisation de la destruction de l'acétaldéhyde sera menée dans un réacteur plasma contenant un catalyseur déposé sur des billes ou sur les surfaces intérieures du réacteur. Des études amont sur l'influence de la forme de la tension d'excitation, la compacité du lit, sa porosité ..., seront menées sur l'ensemble de ces milieux. Enfin une étude sur l'optimisation macroscopique de ces décharges, en terme d'espèces dans le gaz de sortie, sera menée pour valider les choix de catalyseurs (type et configuration) et de procédés plasma (pression, mode d'excitation, ...). - Les informations obtenues devraient aider à identifier les phénomènes-clés qu'il convient d'étudier dans le cadre du développement de procédés mixte plasma/catalyse. Du point de vue décharge él